溶解性有机质对城市河道内源硫介入反硝化过程的影响研究.pdfVIP

华东师范大学硕士学位论文 摘要 摘要 氮营养盐的难以去除是当前城市河道治理过程亟待解决的问题。硫作为河道 致黑致臭的重要元素，其对氮营养盐削减的影响作用值得重视。另外，溶解性有 机质（DOM ）作为沉积物的重要组成部分，不仅可以为微生物提供能源物质，同 时也可作为泥水界面氮营养盐迁移转化的载体。DOM 如何影响城市河道内源硫 介入反硝化的过程是一项值得探讨的学术问题。据此，本论文在分析典型城市河 道沉积物溶解性有机质赋存特征的基础上，采用培养实验方法先后探讨了DOM 对反硝化的影响以及DOM 作用下不同硫形态对反硝化的影响，随后通过河道模 拟装置研究了不同调控手段下氮、硫元素的交互作用，同时采用高通量测序方法 解析城市河道氮、硫代谢相关的微生物作用机制，以期为强化城市河道氮营养盐 去除提供技术支撑。本论文主要研究结果如下： （1）通过对典型城市河道沉积物溶解性有机质（DOM ）含量及赋存特征的 研究，发现不同城市河道沉积物DOM 含量及赋存形态存在较大差异。与大量外 源人为污染输入有关的工业河沉积物 DOM 含量较高（1868.51±45.31 mg/kg ）， 而桃浦河与张泾河DOM 含量接近（分别为500.51±49.20 mg/kg 、631.20±40.62 mg/kg ）。工业河DOM 主要以小分子的富里酸为主，大分子的腐殖酸等含量较低， 且类蛋白质物质含量较高；桃浦河DOM 以大分子的腐殖酸为主；张泾河DOM 介于二者之间，而且含有较多的醇、酚、醚等物质。 （2 ）通过溶解性有机质对底泥反硝化效果的影响研究，发现 DOM 在低浓 度（24-72 mg/L ）条件下，与反硝化呈现明显的正相关，其中 DOM 浓度为 72 mg/L 时TN 去除率较空白提升了47.09 ±0.52% 。当DOM 浓度超过72 mg/L，反 硝化效果没有明显提升。另外DOM 作用下体系有明显的NO2--N 积累现象，加 入乙酸盐协同后该现象消失，且NO3--N 去除率较无协同组提升约11.90±0.05% 。 高通量测序结果发现，变形菌门（Proteobacteria ）、拟杆菌门（Bacteroidetes ）、 绿弯菌门（Chloroflexi ）是主要优势菌群。DOM 浓度升高后Pseudomonas 丰度 较空白（0.51% ）明显增加，占比达到了 2.01%-13.15%。反硝化效果最佳的 S6 （以72mg/L DOM 和底泥为基质）中Pseudomonas 、Thauera 丰度均高于空白， 分别为 13.15%、15.86%，推测它们利用了 DOM 来强化底泥的反硝化效果。此 外，无乙酸盐协同的 S8 中Phenylobacterium 丰度升高至 1.89%，它参与介导不 I 华东师范大学硕士学位论文 摘要 完全反硝化过程，可能是造成该组亚硝酸盐积累的原因之一。 （3 ）DOM 作用下不同硫形态对反硝化的影响存在差异。对于还原态的硫 （硫化钠、硫单质、黄铁矿、硫代硫酸钠），投加 DOM 促进了它们对反硝化效 果的提升。但是不同硫形态的最佳剂量不同，分别为3mM 、3 mM 、4 mM 、3 mM ， 对 TN 的去除率较空白分别提升了 13.09±0.11% 、9.72 ±0.06%、8.21 ±0.18%、 10.09 ±0.05% 。推测DOM 促进了还原态的硫发生自养反硝化。对于氧化态的硫 （硫酸钠），DOM 作用下其对TN 的去除无明显影响。 在DOM 的体系中加入乙酸盐后，不同硫形态对反硝化影响不同。乙酸盐协 同下DOM 强化了硫化钠对硝氮的去除，去除率较无协同组提升了约5.22 ±0.05%， 也促进了体系中硝氮向氨氮和亚硝酸盐的转化。而乙酸盐协同DOM 降低了单质 硫对硝氮的利用率；但对于硫酸钠对反硝化的影响则无明显变化。 高通量测序发现，Brevundimonas 、Pseudomonas 、Thiobacillus 是主要优势菌 属。硫化钠组Sporosarcina 相对丰度较空白有所增加 （13.3