过渡金属类Fenton复合催化剂的制备及其活化过一硫酸盐催化降解性能的研究.pdfVIP

华东师范大学硕士学位论文 摘 要 利用过渡金属离子活化过一硫酸盐(PMS)降解水体中各种有机污染物的研 究备受关注。然而，均相金属离子催化剂由于回收困难，容易造成二次污染。多 相金属复合催化剂弥补了均相金属离子催化剂的缺点，被认为是活化过一硫酸盐 催化剂的较好选择，尤其是钴系或锰系催化剂，但多相过渡金属催化剂存在活化 效率低和稳定性差的缺点。为解决这一问题，本论文利用类石墨相氮化碳(g-C N ) 3 4 和沸石咪唑酯金属有机框架(ZIF-8)作为基底，通过在基底表面负载钴或锰的催化 剂，最大程度地活化PMS，生成活性自由基降解污染物。基于此，本论文开展 了以下三方面的研究。 第二章通过高温煅烧法与水热法将Mn O 负载在g-C N 纳米片表面上，制 3 4 3 4 得负载不同Mn O 质量分数的Mn O /g-C N 。研究发现，在可见光照射下活化 3 4 3 4 3 4 PMS催化降解罗丹明B(RhB)，Mn O /g-C N 的催化活性明显高于单一的g-C N 3 4 3 4 3 4 或Mn O ，其中Mn O 质量分数30%的Mn O /g-C N 呈现出最优的催化活性， 3 4 3 4 3 4 3 4 g-C N Mn O 47 2.2 SO ·- 反应速率分别为单一 和 的 倍和 倍。捕获剂实验证实， 、 3 4 3 4 4 + - h 是RhB 降解的主要自由基，而·O 、·OH 参与了降解过程，但作用不明显。循 2 环实验表明Mn O /g-C N 的稳定性良好。基于实验结果并结合文献，提出了 3 4 3 4 Mn O /g-C N 可能的催化反应机理。 3 4 3 4 第三章将g-C N 与沸石类金属钴咪唑酯骨架化合物ZIF-67进行复合。通过高 3 4 温煅烧尿素并将所得产物研磨二次复烧制得片状g-C N ，利用水热法制得含有不 3 4 同ZIF-67质量分数的ZIF-67/g-C N 复合物。研究发现，在可见光照射下活化PMS 3 4 催化降解RhB，其中ZIF-67质量分数20%的ZIF-67/g-C N 呈现出最优的催化活性， 3 4 反应速率分别为单一g-C N 和在g-C N 中机械混合质量分数20%的ZIF-67的机械 3 4 3 4 41 1.4 SO · ·O- - ·OH 混合物的 倍和 倍。捕获剂实验证实， 、 为主要活性物种，而 、 4 2 + h 所起作用不大。基于上述实验结果并结合文献，推测出ZIF-67/g-C N 可能的催