氨基交联的氧化石墨烯框架复合膜的制备与分离性能研究.pdfVIP

摘 要 随着国民经济和工业化进程的快速发展，工业废水的排放量日益增加，其中 高盐废水的排放量在我国总废水量中占 5%，而且每年以2 ％的增速不断增加。 高盐废水不仅会严重影响到人类的健康，甚至危害整个生态系统。氧化石墨烯 （GO ）是一种新型的二维碳材料，由于具有强亲水性、含有大量含氧官能团和 大的比表面积等特点而备受关注，广泛用于膜分离材料研究中。相对于其他的高 盐废水处理技术，膜分离技术具有节能、环保、高效等优势。本论文采用两种共 价交联剂分别对GO 进行功能化制备出了氨基交联的氧化石墨烯框架 （graphene oxide framework, GOF ）复合膜，系统研究了GOF 复合膜的制备、表征与分离性 能。具体研究内容如下： （1）通过尿素（UR ）共价交联GO 形成GO/UR 复合物，采用真空抽滤法 制备出具有氧化石墨烯框架结构的GO/UR 复合膜。在室温下，GO 与UR 的质 量比为1/3.750，GO 浓度为0.02 g L-1 为制备条件时所制备的复合膜分离性能最 佳。30 oC 时，该GO/UR 复合膜对纯水和3.5 wt% NaCl 溶液的渗透通量分别是 -2 -1 -2 -1 o 36.1 kg m h 和21.2 kg m h ，远远高于纯GO 膜。在60 C，3.5 wt% NaCl 溶 液中，GO/UR 复合膜的渗透通量是纯GO 膜的3 倍，能达到34.0 kg m-2 h-1 以上， 且脱盐率在99.9% 以上。在90 oC 时，对纯水、3.5 wt% 和20 wt% NaCl 溶液， 其渗透通量分别是108.0、70.3 和42.0 kg m-2 h-1，脱盐率均高于99.9% 。此外FTIR 、 XPS 、XRD 等表征的结果能证实UR 与GO 成功复合，UR 共价改性能有效抑制 GO 片在水溶液中的溶胀，而且该膜表现出不错的长时间稳定性，这可能与膜的 层间距、表面亲水性以及三维层状结构有关。 （2 ）以树状大分子的聚酰胺基胺（PAMAM ）作为交联剂，与 GO 交联制 备出具有GOF 结构的GO/PAMAM 复合膜。对制备条件进行了一系列的探究， 得出GO/PAMAM 复合膜的最佳条件：GO 与PAMAM 的质量比为1/ 1，溶剂为 乙醇，GO 浓度为0.02 g L-1，此时的膜通量较高，截留率在99.99% 以上。经过 FTIR ，XRD ，TEM ，Raman ，XPS ，AFM 等表征手段表征，结果表明GO 和PAMAM 成功交联，能够有效改良复合膜的亲水性和水通道结构，从而让复合膜的分离性 能得到提升。在30-75 oC 不同浓度不同种类的盐溶液中，膜呈现出良好的水热稳 定性。另外，该复合膜在含有环境内分泌干扰物的典型代表物双酚A （BPA ）的 高盐 （NaCl 含量为10 wt%）废水处理中具有较好的分离性能。该GO/PAMAM 复合膜在高盐废水处理和水净化等方面具有潜在的应用前景。 I 关键词：氧化石墨烯框架复合膜；氨基交联；脱盐；高盐废水；双酚A II Abstract With the rapid development of the national economy and industrialization, the discharge of industrial wastewater is increasing rapidly. Among them, the discharge of high-salinity wastewater accounts for 5% of total wastewater volume in China and it keeps increasing by 2% every year. High-salinity wastewate