基于纳秒脉冲放电的等离子体辅助氧化研究.pdfVIP

摘 要 摘 要 等离子体助燃作为调控发动机点火与燃烧特性的技术手段，在缩短燃料着火 延迟时间，拓宽着火当量比极限，实现高超声速点火和火焰稳定等方面体现出较 大应用价值。反应动力学增强机制是等离子体助燃的关键物理化学机制，因此研 究等离子体助燃体系的反应动力学过程对理解与应用该项技术具有重要意义。 本文选取 C1-C4 燃料中具有代表性的烷烃（甲烷、丙烷和正丁烷）、烯烃（乙 烯）和含氧燃料（二甲醚），对其等离子体辅助氧化体系开展了反应动力学的实验 与模拟研究。实验测量方面，本文设计搭建了基于分子束取样和飞行时间质谱的等 离子体组分诊断平台，对上述反应体系中的碳氢与含氧中间体进行了在线测量。反 应器采用高频高压纳秒脉冲激励结合介质阻挡放电形式，可以产生空间均匀的等 离子体。动力学模拟方面，本文在燃烧核心机理基础上，通过加入等离子体相关反 应构建了反应动力学模型，并采用时间解耦的方式进行了动力学过程计算。 相比文献已有研究，本文通过质谱信号和光电离效率谱分析，获得了等离子体 辅助氧化体系中更加丰富的碳氢与含氧中间体信息，尤其是一些活泼的和与燃料 反应直接相关的组分。比如，在乙烯反应体系中探测到乙烯醇、乙烯酮、乙醇、过 氧甲烷、过氧乙烷、丁二炔和乙烯基乙炔等，在二甲醚反应体系中探测到甲酸甲酯、 甲乙醚和二甲氧基甲烷等，在丙烷反应体系中探测到丙炔、丙二烯、甲醛、乙烯酮、 过氧丙烷和环氧丙烷等，在正丁烷体系中探测到 1,3-丁二烯、1-丁炔、甲醛、乙烯 酮、过氧丁烷和四氢呋喃等。本文对测量到的组分进行了定量，并通过模型计算与 实验定量的比对，模型的反应路径分析，得到了燃料消耗路径和中间体生成路径， 揭示了等离子体对燃料氧化过程的多种调控机制，包括通过产生 O/H/OH 等自由 基促进燃料的氢提取反应过程，实验表现为反应体系中产生了高浓度的水；二是通 过高能粒子如电子/Ar*等促进反应体系中的解离过程，实验表现为反应体系中生成 了较高浓度的烷烃、烯烃和炔烃；三是通过产生燃料自由基，打开氧气加成和后续 反应通道，实验表现在乙烯、丙烷和正丁烷等体系中均测量到了过氧化物；四是促 进过氧化烷基向氢过氧化燃料自由基的转化，实验表现为反应体系中存在环醚类 组分。提高反应动力学模型的预测性能还需要减小燃烧核心机理低温氧化部分的 不确定性，解决部分等离子体反应与电子碰撞截面的缺失问题，并需要进一步的理 论计算和实验数据支持。 关键词：等离子体助燃；纳秒脉冲放电；分子束质谱；反应动力学模型；氧化 I    目 录 目 录  第1章 引言 1  1.1 研究背景及意义 1  1.1.1 等离子体助燃在发动机中的应用 1  1.1.2 等离子体助燃的物理化学机制 3  1.2 等离子体助燃反应动力学研究现状 4  1.2.1 实验平台与诊断测量 4  1.2.2 动力学模型与调控机制 10  1.3 研究内容和论文结构 13  第2章 实验设计与模拟方法 15  2.1 等离子体反应器 15  2.1.1 反应器结构设计 15  2.1.2 电压电流特性 16  2.1.3 放电图像分析 19  2.2 组分诊断平台 23  2.2.1 组分诊断平台设计 23  2.2.2 飞行时间质谱测量原理 27  2.2.3 质谱信号处理方法 29  2.3 模拟计算方法 31  2.3.1 计算架构设计 31  2.3.2 反应机理构建 33  2.4 本章小结 35  第3章 C1和C2小分子燃料的等离子体辅助氧化研究 36  3.1 甲烷的等离子体