1-3纳米气溶胶筛分与粒径分布测量方法及应用.pdfVIP

摘要 摘 要 大气气溶胶与人体健康、区域空气质量和全球气候变化紧密相关。由气态前体 物通过成核过程生成新颗粒物的新粒子生成现象是大气气溶胶数浓度的主要来源 之一。研究新粒子生成机制有助于深入认知该新粒子生成现象，而对 1-3 纳米成核 粒径尺度范围内气溶胶粒径分布的有效测量是表征成核现象和研究成核机制的重 要基础。现有测量仪器可以实现1-3 纳米粒径分布的初步测量，但其测量性能亟待 提高。由于测量仪器的限制，目前对大气新粒子生成现象的认知仍存在不足。 为提高测量性能，本论文提出了量化表征1-3 纳米气溶胶粒径分布测量性能的 Π 参数，在此基础上研发并评测了一款用于1-3 纳米气溶胶选择性筛分的中流量差 分电迁移率分析仪，量化并进而提高了带电颗粒物在该类装置反向电场中的通过 效率。为修正仪器有限分辨率对于粒径分布测量的影响，本论文比较了不同数据反 演方法对于1-3 纳米气溶胶粒径分布的反演性能。应用优化后的1-3 纳米气溶胶粒 径谱仪，本论文研究了典型污染大气中的新粒子生成现象。 新研发的 1-3 纳米中流量差分电迁移率分析仪可在 1-3 L·min-1 的气溶胶流量 下和10-30 L·min-1 的鞘气流量下运行。该装置对于1.48 纳米颗粒物或离子的分辨 率为5.7、通过效率为26 % ，相比于原有装置均有明显提升。 在所评测的四种反演方法中，最大期望算法可有效考虑仪器分辨率的影响，且 在随机误差的干扰下具有较好的稳定性，适用于如扫描式颗粒物粒径放大仪等高 Π 参数、低分辨率的1-3 纳米分粒径粒子计数器；而忽略分辨率影响的反演方法则 适用于如1-3 纳米气溶胶扫描电迁移率粒径谱仪等低Π 参数、高分辨率的仪器。 对新仪器观测结果的气溶胶动力学分析表明，凝并损失在典型污染大气中的 新粒子生成现象中占据重要地位。为量化传输的影响，本论文提出了用于估算传输 对所测气溶胶粒径分布影响的方法，其结果表明传输对于北京大气中新粒子的影 响小于凝并损失。为合理量化新粒子生成速率，本论文推导出了适用于新粒子生成 速率计算的新公式，改进了颗粒物凝并损失的估算方法。进一步分析表明，凝并损 失是决定北京大气中是否发生新粒子生成现象的主控因子。 关键词：新粒子；1-3 纳米气溶胶；差分电迁移率分析仪；反演；凝并损失 I 目录 目 录 主要符号对照表VII 第1 章 绪论 1 1.1 研究背景和意义 1 1.1.1 新粒子生成现象及其影响 1 1.1.2 新粒子生成机制 2 1.1.3 成核关键粒径尺度气溶胶粒径分布测量的挑战性 3 1.2 国内外研究进展 4 1.2.1 大气新粒子测量 4 1.2.2 1-3 纳米气溶胶粒径谱仪 6 1.2.3 1-3 纳米差分电迁移率分析仪 8 1.2.4 1-3 纳米气溶胶粒径分布测量的不确定性 10 1.3 研究目的、内容和技术路线 12 1.3.1 研究目的和意义 12 1.3.2 研究内容及技术路线 12 第2 章 1-3 纳米气溶胶粒径分布测量性能评价指标 15 2.1 Π 参数 15 2.2 分辨率 20 2.3 1-3 纳米粒径谱仪的性能评价 22 2.3.1 基于气溶胶计数器的电迁移率粒径谱仪 22 2.3.2 基于气溶胶静电计的电迁移率粒径谱仪 27 2.3.3 颗粒物粒径放大仪 29 2.4 小结 29 第3 章 1-3 纳米气溶胶筛分装置的开发与评测 31 3.1 一种中流量差分电迁移率分析仪的开发与评测 31 3.1.1 仪器开发 31 3.1.2 仪器评测 33 3.2 一种高流量差分电迁移率分析仪的评测 38 3.3 气溶胶在差分电迁移率分析仪反向电场中通过效率的优化 47