铁镍锆复合金属氧化物催化剂脱NOx性能分析 .docxVIP

PAGE PAGE 1 铁镍锆复合金属氧化物催化剂脱NOx性能分析  铁镍锆复合金属氧化物催化剂脱NOx性能研究  张　浩,王　伟,韩成喜,龚　凡(哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院,X省哈尔滨150001)  摘要:以浸渍法制备了FeO、FeNiO、FeNiZrO金属氧化物催化剂,考察了催化剂活性组分Fe的含量、反应温度、空速及催化剂的焙烧温度对催化剂催化活性的影响,并用XRD、BET技术对其进行了表征,结果表明催化剂FeNiZrO比催化剂FeO、FeNiO具有较好的脱除NOx的活性.  关键词:复合金属氧化物;氮氧化物;催化剂;选择性催化还原  中图分类号:TQ643　文献标示码:A  氮氧化物是大气的主要污染源,它不仅会引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境的一系列问题,而且还严重危害着人体的健康.因此,如何有效的消退氮氧化物已成为目前环保中一个令人关注的重要课题[1-3].  目前NOx的方法主要分为催化法和非催化法2大类.催化法包括催化还原法和催化分解法;非催化法主要有湿式汲取法、固体吸附法和等离子体法等.其中催化法的研究比较活跃.催化分解法就是将NOx直接分解为无公害的N2和O2,该方法简洁、费用低,但该方法比较难于实现工业化,从而限制了它的发展[4].因此选择性催化还原NOx的方法得到了广泛的应用.  文中采用分步浸渍法,以蜂窝陶瓷为载体制备了FeO、FeNiO、FeNiZrO等负载型催化剂,在尿素作为还原剂的条件下[5],系统地考察了活性组分Fe的含量、反应温度、空速及催化剂的焙烧温度对催化剂催化活性的影响,并采用XRD等技术对催化剂进行了测试,获得了一些有益的结论.  1　实　验  1.1　催化剂的制备载体的预处理:  载体蜂窝陶瓷(Mg2Al4Si5O18)用浓硝酸(载体∶浓硝酸=1g∶3mL)于室温浸泡24h,然后用蒸馏水洗涤至pH=7,在110℃下干燥5h置于试剂瓶中待用.催化剂的制备:采用分步浸渍法[6]分别制备FeO、FeNiO、FeNiZrO等为活性组分的催化剂.称取一定量的蜂窝陶瓷载体(经预处理)置于适量的1mol/L的Fe(NO3)3溶液浸渍24h,经抽滤、干燥之后,在N2保护下于管式反应炉中500℃焙烧4h,从而制得催化剂FeO.催化剂FeNiO、FeNiZrO制备方法相同(制得的催化剂成分质量比为Fe∶Ni∶Zr∶载体=0.5∶0.5∶0.05∶10).  1.2　催化剂的活性评价  催化剂的活性评价在固定床反应器上进行,将一定量的催化剂装填入固定床的反应管内,通过转子流量计掌握气体的流量,利用人工智能温控仪进行程序升温掌握反应温度,采用蠕动泵向汽化室喷入尿素溶液,尿素汽化后进入反应器与气路进入的NOx(N2作为载气)在150～350℃范围内进行反应.通过用FGA4100型汽车排气分析仪测量反应前后NOx的浓度,计算出NOx的转化率.  1.3　催化剂的物化表征用丹东产Y500型X-射线衍射仪分析样品晶相,入射光源为CuKα靶,入射波长为0.15418nm,30kV×20mA;测试时将粉末样品于载玻片上加压制成片状,扫描范围2θ=5～60°,扫描速率8°/min,用于分析样品中所包含的物相;样品的比表面积测定在Novi型比表面积分析仪上进行.  2　结果与争论  2.1　反应温度对催化活性的影响   催化剂的反应温度对NOx的转化率具有显著的影响,图1为3种不同样品催化剂(FeO、FeNiO、FeNiZrO)的催化活性随反应温度变化的结果,从图中可知,三种催化剂在不同温度下的催化活性变化较大,但都在250℃的时候达到了最高值,因此250℃为3种催化剂的最佳反应温度.另外,从图中也可以看出,单独氧化铁的催化活性很低,转化率最高为34.1%,而加入Ni之后,催化活性得到了一定的改善,NOx转化率达到了52.7%.催化剂FeNiZrO的催化活性较为抱负,尤其是在较低温度范围内(150～250℃)催化活性较大,并且在250℃的时转化率达到了75.3%.说明单一金属氧化物催化剂效果不佳,寻求开发复合金属氧化物催化剂是消退NOx的重要途径.  2.2　活性组分Fe担载量对催化活性的影响  在250℃时,考察了催化剂FeNiZrO中活性组分Fe的担载量对催化剂的催化活性的影响,如图2所示.结果表明,在所研究的范围内,NOx的转化率随着Fe担载量的增加而增大,且在质量分数为0.5%左右时达到最佳,随后活性有降低的趋势,但不是很明显.所以在本试验中,活性组分Fe的最佳担载量的0.5%.   2.3　焙烧温度对