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偶氮苯光学材料研制及其三阶非线性光学性能研究 【摘要】：本文提出制各偶氮苯有机三阶光学非线性材料的三个要求， 即分子双键数为～ 10，使其有较大的 χ~(3)；分子具有非简并基态， 使其产生光激励极化子或双极化子；分子在光驱动下产生电荷转移 (CT)态的几率大。在研制成样品材料 4-氮甲基氨基 -4’- 硝基偶氮苯 (MANA) 和 4-氮二甲基氨基 -4’-硝基偶氮苯 (DMANA) 以及线性吸收系 数更小的偶氮苯材料 4 ′-(2 ″，4 ″，6 ″-三氯苯偶氮氨基 )-苯偶氮 -4-硝基 苯等样品 1-4 后，采用甲基丙烯酸甲酯 (PMMA) 为主体，用研制的样 品为客体，制成光学薄膜。 对自制的偶氮苯样品作吸收光谱、荧光光 谱、线性吸收系数、 线性折射率以及液体样品的浓度和薄膜样品的膜 厚等的测量。并用软件包 HYPERCHEM 对样品作量子化学计算，得 到包括 111个能级的能态结构，各能级的自旋量子数，偶极矩，振子 强度和跃迁矩等参数。 对量子化学计算中所使用的各种近似算法的精 确程度作了讨论。 并用 C++语言编制了程序， 计算得到样品分子的微 观三阶非线性超极化率和宏观三阶非线性极化率。用 Z-Scan 技术和 四波混频方法测量了自制样品掺杂膜的 χ~(3)值、时间响应、品质因 子、双光子吸收系数等。各个样品 χ~(3)的实验值表明，带氯原子取 代基的样品比带碘原子、 溴原子取代基的样品更好， 对此作了初步分 析。还对影响 χ~(3)的瞬时光栅作用作了讨论。为进一步提高材料的 χ~(3)值，用 355nm 紫外激光泵浦样品， 使其处于激发态， 再用 532nm 激光做双波耦合实验。测得激发态增强的 χ~(3)值，它比基态时提高 了一个数量级。用激子相位空间充满理论对非线性效应的激发态增强 作了圆满的解释。／）的时间响应包含着一个快过程和一个慢过程。 实验证实了这一特征。快过程响应时间为 PS 量级，保持着基态／） 的快速时间响应的特点。 理论上的探讨表明， 快过程对应于材料从激 发态通过内转换机制向低位激发态的弛豫过程， 慢过程则与低位激发 态寿命， 引起的因子 e－”’有关。鉴于光学双稳态是有机材料能否实 现光逻辑门和全光开关的重要因素， 本文研究了样品薄膜的色散型光 学双稳性能。 在棱镜表面涂布一层样品薄膜， 制成法布里－琅罗准波 导结构，当调偏角大于导模线宽，臣输入光强达到一定阈值时，输入 输出特性曲线表现出双稳态特性。 从实验数据中推算出样品材料的 n。 ＊）在 5 ：12n。处的值为 sxlo －‘cm ’／W ，与用简并四彼混频测 得的结果 2．gxlo ‘cm ‘／y 基本符合。综观本文工作，表明自制的 一类偶氮苯有机材料具有较高的／） 值、快速的时间响应和光学双稳 特性。说明该材料在光子器件方面具有潜在应用前景。 【关键词】：偶 氮苯有机材料非线性光学效应三阶非线性光学极化率 Z-Scan 技术简 并四波混频激发态增强非线性效应平面准波导 【学位授予单位】：华东师范大学 【学位级别】：博士 【学位授予年份】：2000 【分类号】：O437 【目录】：中文摘要 2-4 英文摘要 4-9 第一章绪论：有机非线性光学 材料及器件的研究概