8.1上转换发光与量子剪裁.pdfVIP

8.1 上转换发光与量子剪裁 上转换发光是指材料吸收了小能量的光子， 发射出大能量光子的现象。 上转 换发光曾经是少见的现象。 经常见到的情形是， 材料发射的光子能量小于激发光 子的能量， 这就是历史上在大量实验事实的基础上归纳出来的 斯托克斯定则 。与 这种斯托克斯发光不同 ，上转换发光是靠积聚多个光子的能量，来达到发射大 能量光子的， 其强度随着激发光强的增加而超线性地增长， 在高激发密度下才容 易观测到。上世纪 60年代激光技术的发展为上转换发光的实验研究提供了高强度 的光源，极大的推动了上转换发光及其应用的研究。 在上转换发光深入研究的基 础上，上转换激光的研究也随之兴起， 开拓了短波长全固体激光器研制的新途径。 上转换发光可把人眼不可见的红外光转换成可见光， 这种性能本身也有不少实际 应用。本节将讨论上转换发光的各种激发机理。 试对比 : 量子剪裁：吸收一个大能量光子，发射若干小能量光子 量子倍增，下转换 上转换发光的中心问题是如何靠吸收小能量光子达到较高 的激发态，即它的激发机理。 8.1.1 孤立中心系的上转换发光 1. 中心的双光子吸收 这种通过光与中心的相互作用，发生的一个中心同时吸收两个光子的过程， 是一种典型的非线性光学效应。 通过这样的过程， 中心吸收能量较小的光子， 达 到较高的激发态，在随后的退激发过程中，就可能发 射比所吸收光子能量大的光子，也即产生上转换发 e 光。这种双光子吸收过程，如 1.2 节提到的，来自二 级过程的贡献： ?(1) 的二级微扰和 ?(2) 的一级微扰。 2 H1 H1 这种二级过程，在激发密度不高时（相应于微扰很 弱），跃迁速率低，相应的上转换发光较弱。这种过 1 程通常只有在高激发密度下才易于观测。 g 图8.1-1给出了中心双光子吸收的示意图。频率 1 , 2 的光与中心相互作用，中心吸收一个光子 1 ， 图 8.1-1 双光子吸收 从基态 g跃迁到一虚中间态（虚线所示） ，紧接着又吸收另一个光子 2 ，跃迁到 激发态 e。按照微扰理论，在电偶极近似下， ?(1) 的二级微扰的贡献为： H 1 2 f HED a a H ED i W ge 8.1-1 （ ） a Ei Ea 其中，基态 i g , n ,n ，末态 f e, n 1, n 1 ， 1 2 1 2