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薄膜生长实用第1页/共51页第十章金属薄膜的生长第2页/共51页第十章 金属薄膜的生长 相对于半导体和氧化物薄膜，金属薄膜的生长最为简单。本章将介绍金属超薄膜的生长过程和多层金属膜的生长。第3页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程 根据第九章成核理论，临界晶核的原子数与成膜温度有关。在较低温度下，临界晶核可以是单个增原子，而二聚体一般就是稳定晶核。由式 (9.16’)，如果在实验上测得成核率和 R2 成正比，则此时的临界晶核只包含一个原子。 第4页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程节向我们介绍了一些实验小组在20世纪70年代的一些实验结果：在碱卤化合物单晶上沉积贵金属时其起始成核率J和沉积速率的平方 ( R2)成正比，从而肯定此时的临界晶核只包含一个原子。第5页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程 但上述结论是根据成核理论和对饱和核密度实验结果比较后得出的，并不是直接观察到晶核大小的实验结果。 因为在上世纪70年代还没有STM，而 TEM 的 分辨率为几十个纳米，一般不能发现只有几个原子的晶核。第6页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程 90年代 Brune 等利用 STM研究了Ag在 Pt (111) 上的成核过程，直接观察到在50 ～ 110 K温度范围内，临界晶核就是单个Ag原子，二聚体就是稳定晶核。第7页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程 实验过程：。 针尖影响→ 使像变大→ 亮点直径0.7~ 0.8nm(原子直径0.2~ 0.3nm)→覆盖度/晶核密度→晶核中平均原子数，图10.1(a)和(b)。 图10.1(c) ：四个温度下晶核密度与覆盖度的双对数曲线。第8页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程第9页/共51页10.1 金属超薄膜的成核过程 由图可知，50K与60K时的曲线符合二聚体核的理论直线(虚线)，而75K和80K下的晶核密度在和时开始偏离直线去向饱和，这是由于晶核已经长大。 图：根据logN-1/T，可得出扩散激活能(图中有一个奇异点)。第10页/共51页图：由logN-1/T的实验线性关系的斜率求出扩散激活能。第11页/共51页10.2 二维晶核的形貌 当实验条件不同时，如衬底温度和沉积速率不同，二维晶核的生长会呈现出不同形貌：分形、枝晶形状和密排规则形状等。 二维岛的分形生长 较低温度下金属超薄膜的生长呈分形生长，给出两个例子。第12页/共51页二维岛的分形生长 第二个例子中，分形维数为D，接近DLA生长图形的值。表明较低温度下金属超薄膜分形生长近似于DLA (扩散限制聚集)生长。第13页/共51页10.2 二维晶核的形貌第14页/共51页二维岛的分形生长 原子吸附到稳定核之后会沿着核的边缘进一步扩散，所以实际的薄膜分形枝杈宽度比DLA图形的大(DLA生长的原则是吸附到核上后就不动了)。温度愈高，沿岛边缘的扩散愈显著，分形的枝杈愈宽。第15页/共51页二维岛的分形生长 实验得出：金属薄膜分形生长仅限于面心立方金属的(111)和密排六角金属的(0001)等密排六角表面上，在非最密排的正方(001)上还没有观察到。原因如下： (1)P.219(错了)第16页/共51页二维岛的分形生长 之所以在在非最密排的(001)上还没有观察到分形生长，关键因素是图所示的势垒。见。 利用扩散势垒的计算机模拟得出：在密排六角衬底上的岛近于分形，而在正方衬底上岛的形状接近规则外形。见。第17页/共51页10.2 二维晶核的形貌第18页/共51页二维岛的分形生长 要使模拟得到的图形的枝杈宽度随温度的变化和实验一致，还需要考虑密排六角衬底上绕过岛角的扩散的各向异性，这种各向异性表示在图中，扩散可以有两种路径： 1.沿沟迁移；2.越顶迁移第19页/共51页10.2 二维晶核的形貌第20页/共51页二维岛的枝晶状生长 外部条件：中等生长温度条件下。 这时增原子沿核周界的扩散增强，同时由于衬底表面的各向异性性质，岛的形状会成为枝晶状。枝晶的轮廓形成比较规则的外形，类似雪花状。一般认为枝晶生长是生长过程的各向异性与随机性共同作用的结果。第21页/共51页二维岛的枝晶状生长 随着生长条件的变化，可以观察到由分形生长向枝晶生长的转变。 Ag/Pt(111)生长温度为130K时，改变R，Ag图形就由分形生长转变为枝晶生长；Pt/Pt(111)由180K增大到245K时发生转变，见图。第22页/共51页10.2 二维晶核的形貌第23页/共51页二维岛的规则形状生长 外部条件：较高生长温度条件下。 随着温度的进一步升高，增原子在晶核周界上的迁移率也增大，晶核的生长将由枝叉状转向规则形状生长，见图10.7 。第24页/共51页10.2 二维晶核的形貌第25页/共51页10.2 二