碳点的制备及其对焦磷酸根的荧光传感应用研究.pdfVIP

碳点的制备及其对焦磷酸根的荧光传感应用研究 摘 要 碳点 （CDs）作为一种新型功能纳米复合材料，因其表面含有众多基团而具 有独特的物理化学特性。CDs 作为传统的含重金属半导体量子点的替代品，其 优异的性能使其成为生物标记的绝佳工具。且由于其优越的光学性能、超小的尺 寸、良好的化学稳定性、低细胞毒性和优异的生物相容性，被广泛应用于荧光传 感、生物成像、光催化、酶催化、光电子器件等诸多领域。CDs 合成方法较为 成熟，主要包括激光烧蚀、电弧放电、溶剂热碳化、微波辐射和电化学氧化法等 方法。现在的研究工作集中在改善CDs 的性能上，掺杂和表面功能化是常用且 较为有效的手段。掺杂是引入杂原子进入CDs 来调节能量带隙，从而赋予碳点 新的功能，而表面功能化是用功能分子或聚合物修饰CDs 表面。 基于上述研究，本文主要通过金属或者非金属掺杂提高碳点的传感性能，构 建新的传感体系，包括：基于黄发射碳点 （y-CDs）的荧光传感体系检测铁离子 Fe3+ PPi Fe3+ PPi Cu-CDs N-CDs （ ）及 ，实现细胞内 及 的检测；基于 、 构建荧 光传感平台实现PPi 的直接定量分析、可视化pH 传感 和PPi 的比率传感新方 法。 本论文分为四章，具体内容如下： 第一章，绪论，简要概述了荧光掺杂碳量子点的合成、性质，及其在荧光传 感和生物成像等方面的应用。 OPD 第二章，以邻苯二胺 （ ）为碳源及氮源采用一步水热法合成发亮黄色光 的碳点 （y-CDs），通过透射电子显微镜 （TEM）、X 射线光电子能谱 （XPS）、 等表征手段对碳点的形貌、成分和结构等进行分析。该碳点平均尺寸为2.6nm， 在574nm 处的荧光峰具有非激发依赖的特点。y-CDs 的荧光可被Fe3+ 猝灭， 且具有较高的选择性和灵敏度。有趣的是，当加入PPi 时，y-CDs猝灭的荧光可 3+ 以很快恢复，显示了其对PPi 有较好的检测能力。Fe 和PPi 检测的线性范围 0.05- 80 0.5- 120 μM LOD 22.1 73.9nM 分别为 和 ，检出限 （ ）分别为 和 。实验 表明，y-CDs 具有较低的细胞毒性和较好的生物相容性，将其应用于细胞荧光 3+ 成像，成功监测活细胞中Fe 和PPi 的浓度变化。总的来说，本文研制的y-CDs OFF-ON 基于其 “ ”体系荧光探针具有简单、灵敏度高和选择性的等优点，为环 境和生物应用提供了一个很有前途的平台，并为通过检测PPi 监测生物体内三 磷酸腺苷 （ATP） 水解过程开辟了一条新的途径。 Cu Cu-CDs Cu-CDs 第三章，采用一步水热法制备了 掺杂碳点 （ ）。 具有非 激发依赖的荧光发射特性，并具有理想的羧基和氨基官能团，所得Cu-CDs平均 I 粒径为2.55nm，可作为检测焦磷酸盐离子 （PPi）的荧光纳米探针。在最佳检测 条件下，PPi 的检测范围为0.05-20 µM，检出限为0.013 µM，具有较好的应用 Cu-CDs pH 6- 8.9 前景。此外，在缓冲溶液中， 的荧光强度与 值 （ ）呈线性关系， 可作为pH 传感器。更重要的是，本实验成功制备了Cu-CDs 涂层荧光纸，实现 了紫外光照射下裸眼检测pH 值，并能很好应用于尿液pH 监测，表明Cu-CDs 探针在生物传