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化学反应工程分析第1页，共28页。第七章气液固三相反应和反应器分析第2页，共28页。 气液固三相反应动力学气液固三相反应器的分类和选型气液固三相反应器的计算第3页，共28页。 1.1反应物和反应产物在气相和液相中而固相为催化剂的催化反应过程?气液固三相反应的类型反应物和反应产物存在于三相中的非催化反应过程氨水+二氧化碳 碳酸氢铵采用惰性气体搅拌的液固反应三相中只有两相参与反应而另一相为惰性物质的反应过程采用固体填料的气液反应以惰性液体为传热介质的气固反应第4页，共28页。反应条件温和，可延长催化剂的寿命，对许多反应过程，这将有利于改善选择性优点由于液相组分热容大，对强放热反应改善了传热和温度控制第5页，共28页。1.2气液固三相反应动力学理论模型—双膜理论模型 假设?在气液两相主体中，流体的运动状态处于充分的湍流溶质在主体中以涡流扩散方式传递，故主体浓度可视为均一在相界面附近，由于流体的相对运动干扰，相界面两边各有一层处于层流运动状态，分别称为气膜和液膜第6页，共28页。 气膜液膜气相主体液相主体????第7页，共28页。1.3 气液固三相反应动力学——主要讨论气液固相催化反应的动力学 根据双模理论模型，我们可以知道气液固三相反应过程中同时存在气液相际的传质，液固相际的传质和固相内部的传质和固相表面的化学反应，是一比较复杂的传质—反应交互作用的过程。虽然气液固三相反应是一个很复杂的反应过程，但是我们可以通过具体情况对其进行简化。 由于三相反应器中，液固相间的相对运动速率一般较小，而气相反应物必须通过液相才能到达固体催化剂表面，因此反应相外的传质对表观反应速率往往具有重要影响。所以当反应物为难容气体时，我们可以忽略溶质在气相中的传递阻力。第8页，共28页。 ?气—液界面催化剂颗粒气泡液体气泡?浓度????0距离图7.1 三相反应中气相反应物浓度分布第9页，共28页。 反应过程由下列步骤组成： （1）组分A从气相主体传递到气液界面； （2）组分A从气液界面传递进入液相主体； （3）组分A在液相主体中的混合与扩散； （4）组分A从液相传递到催化剂外表面； （5）组分A向催化剂内部传递并在内表面上进行反应。 由于气流或机械搅拌作用通常可使液相主体浓度达到均匀，故步骤（3）的阻力一般可以忽略。其余四步骤为串联步骤，因此在定态条件下，各步骤之速率必相等，当催化剂表面反应可按一级反应处理时有第10页，共28页。 ??第11页，共28页。??（4.59）或?（4.65）第12页，共28页。?? （7.5）?对淤浆床反应器： ?（7.6）?第13页，共28页。 ?（7.7）???第14页，共28页。??加和公式?第15页，共28页。通过上述的推导可用气相主体浓度表示表观反应速率：?（7.8）???（7.9）第16页，共28页。 ?（7.10）???（7.11）第17页，共28页。 对一些特殊情形，我们可以对表观反应速率常数做简化：气相是纯净物，例如，在加氢反应中通常用纯氢作为气相反应物，这时就不存在气相主体到气液界面的扩散阻力或对微溶性气体，传质阻力将集中在气液界面的液相侧。对这些情况：?（7.9）?（7.12）第18页，共28页。 ??（7.12）?（7.14）第19页，共28页。对表观反应速率可化简为：?（7.8）???（7.13）?（7.15）?第20页，共28页。??（7.12）?（7.16）??（7.17）第21页，共28页。此时表观反应速率可表示为：?（7.18）??第22页，共28页。催化剂浓度%??5.20.0180.528.50.0380.3210.00.070.270.220.1412.00.2013.60.2814.60.181.0第23页，共28页。解：因为气相进料为纯氢，所以式（7.12）适用????第24页，共28页。?0.600.50图 7.2t/min0.400.300.200.10?0455152510304050552035?第25页，共28页。当催化剂的质量分数为0.07%时，若能消除气液间传质阻力，由图7.2可见：?因为??第26页，共28页。三相反应的类型三相反应动力学的理论模型小结双膜理论模型???三相反应动力学第27页，共28页。 谢谢第28页，共28页。