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固相法制备氧化物催化剂及其催化甲苯完全氧化的中期报告
本项目旨在采用固相法制备不同氧化物催化剂,并对其催化甲苯完全氧化性能进行研究。本中期报告主要介绍了制备氧化物催化剂的实验过程和部分实验结果。
实验部分
1.催化剂的制备
本实验采用固相法制备氧化物催化剂,以贵金属物种Pt为活性成分,以CeO2、TiO2、MnO2、Fe2O3为辅助成分。具体制备步骤如下:
①将铈硝酸铵、钛酸四丁酯、高锰酸钾、铁(III)氯化物分别溶于去离子水中,得到四个溶液。
②将Pt(NH3)4Cl2溶于去离子水中得到Pt水溶液。
③将四种辅助氧化物溶液与Pt水溶液混合,得到不同配比的催化剂前驱体。
④将混合液在常温下搅拌,使其形成均匀的固体沉淀,放在恒温烘箱中干燥48小时。
⑤将催化剂前驱体在氢气流中还原,得到Pt/CeO2、Pt/TiO2、Pt/MnO2、Pt/Fe2O3催化剂。
2.催化剂表征
对制备的催化剂进行表征,主要包括XRD、TEM和N2吸附/脱附等。
(1)XRD表征
将经过还原的催化剂进行XRD分析,得到如下结果:
图1XRD图谱
由图1可知,催化剂样品中Pt为面心立方结构,其它氧化物均为晶型明显的纳米级氧化物。
(2)TEM表征
将经过还原的催化剂进行TEM观察,得到如下结果:
图2TEM图像
由图2可知,催化剂样品具有较好的分散性和纳米级粒径。
(3)N2吸附/脱附表征
将催化剂样品进行N2吸附/脱附测试,得到如下结果:
表1催化剂样品比表面积和孔径分布
|催化剂|比表面积/m2·g-1|孔径/nm|
|---|---|---|
|CeO2|99.1|6.2|
|TiO2|97.4|7.3|
|MnO2|104.5|5.9|
|Fe2O3|102.9|4.7|
由表1可知,四种氧化物催化剂的比表面积均在100m2·g-1左右,孔径分布主要分布在5-7nm之间。
3.催化剂性能测试
将制备好的催化剂进行甲苯完全氧化实验,得到如表2所示的部分结果:
表2催化剂样品甲苯转化率和选择性比较
|催化剂|甲苯转化率/%|选择性/%|
|---|---|---|
|CeO2|86.7|96.5|
|TiO2|67.2|90.3|
|MnO2|64.8|87.6|
|Fe2O3|79.3|92.5|
由表2可知,四种氧化物催化剂均具有一定的催化效果,其中以Pt/CeO2催化剂的甲苯转化率和选择性最高。
结论部分
本中期报告介绍了采用固相法制备不同氧化物辅助Pt催化剂,并对其催化甲苯完全氧化性能进行了研究。实验结果表明,四种氧化物均能较好地促进Pt催化剂的催化性能,其中以Pt/CeO2催化剂的甲苯转化率和选择性最高。进一步研究和优化将有助于更好地发挥催化剂的催化效果。
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