多尺度材料与过程设计的数据驱动和机理混合建模方法 - 副本.docx

一、引言

材料大致可分为两大类：功能性过程材料和终端用户材料或产品。前者（如溶剂、催化剂、吸附剂）用于制造过程，而后者通常是终端用户化学品；也就是说，它们在工厂之外发挥作用。具有定制特性的功能性过程材料通常是过程工业进步的核心，因为材料的选择不仅会影响经济成本，还会影响过程在环境、健康和安全方面的性能。现代加工系统可以分解为多个尺度，不同的物理和（或）化学现象发生在不同的尺度上。最低尺度涉及与过程中使用的分子或材料的结构相关的所有决策，如用于化学分离的液体溶剂和固体吸附剂、用于反应的非均相催化剂，以及用于能量转移与转换的制冷剂和相变材料（PCM）。从历史资料看，人们通过实验试错法发现新材料。考虑材料设计空间的尺寸较大，这种方法速度慢且效率低下。鉴于理论模型方法的发展，采用计算机辅助方法来指导材料选择和设计成为了一种流行且行之有效的方法。另一方面，应该注意的是，材料选择和材料使用的过程操作之间总是存在很强的相互作用。因此，应同时考虑过程系统中涉及的所有尺度，这使集成材料和过程设计变得至关重要。

多尺度建模的第一步是将分子尺度与相尺度联系起来，其中主要任务是基于原子或分子水平信息，建模和预测流体混合物的宏观特性（如扩散系数、热导率、焓和吉布斯自由能）。原则上，量子化学计算、分子模拟和状态方程（EoS）可以提供这些预测。然而，这些计算的成本高，而且过于依赖系统。幸运的是，由于实验和理论数据的可用性不断增加，现在通过基于描述符的经验模型，从分子和材料的结构对它们的特性进行建模变成了一种流行且行之有效的方法。由于这些模型纯粹基于数据相关性来描述系统属性或行为，因此它们被称为数据驱动模型。线性、多项式、人工神经网络（ANN）、高斯过程和克里金法等数学表示广泛用于数据驱动的特性建模。可以从参考文献[3]中找到关于用于发现和优化设计各种类型材料的数据驱动方法及其应用。了解了系统的宏观特性，就可以推导出本构关系（如动力学和相平衡），并将它们应用到每个过程单元的质量、能量和动量守恒定律中。考虑到不同单元之间的连通性，最终可以将系统从阶段级向上扩展到过程级。由于本构关系和守恒定律源自物理知识，因此它们被称为第一性原理或机理模型。数据驱动模型和机理模型的结合，使得解决多尺度材料和过程设计问题更加高效和快速。这种模型组合策略被称为混合建模，由此产生的整个模型称为混合模型。

事实上，有三种不同类型的混合模型结构。如参考文献[5]所述，第一个并行结构（类型I）实际上是机理项和数据驱动项之和。在模型中，众所周知的知识用机理项表示，而数据驱动部分描述未知或难以理解的特征。这种类型的混合模型可以提高预测精度。除了并行结构，还有另外两个连续的混合结构，其中数据驱动模型安排在机理模型之前（类型II）或之后（类型III）。与类型III的结构相比，类型II的混合结构在过程工程中更受欢迎，并且已经应用在了许多多尺度材料和过程设计中。在这种混合结构中，经验数据驱动模型首先用于预测材料的特性，然后将其代入机理过程模型。这样做可以成功消除材料和过程规模之间的差距，并有效地执行集成材料和过程设计。

由于混合建模的应用逐渐普及，数量增多，研究人员对其发表了各自的观点。例如，评论了用于过程优化、控制和监控的混合建模方法。则强调混合建模对分离过程设计的重要性。强调了混合建模在智能制造中的重要性。然而，据我们所知，目前还缺乏总结混合建模在多尺度材料和过程设计中应用的相关文献。

在本文中，我们首先描述了用于集成材料和过程设计的混合建模的一般原则和设计方法，然后介绍了两种解决方案策略，用于解决基于混合模型的材料和过程设计问题。之后，我们选择了六个具有代表性的领域，其中混合建模要么已经成功应用，要么有可能被同时用于材料和过程的设计。对于每个领域，我们简要回顾了最新进展，并指出了当前的局限性和可能的发展机会。最后为文章结语。

二、方法

正如引言中提到的，材料大致可分为两类：功能性过程材料和终端用户材料或产品。图1说明了用于材料和产品设计的混合建模方法。由于功能性过程材料通常用于加工业，因此其设计目标是寻找节能环保的过程。相比之下，终端用户材料的设计任务是提升终端用户的生活品质和社会的可持续性。如图1所示，过程系统工程（PSE）的应用领域已经从化学过程的分析、模拟和优化扩展到包括分子和材料的优化设计。在这种趋势下，计算机辅助材料（或产品）和过程设计方法在各种功能材料和化工产品的优化设计中发挥了重要作用。越来越多的可用数据使得数据驱动模型成为基于结构和成分信息预测材料或产品特性的重要工具。另一方面，机理模型通常用于描述材料使用过程的现象或原理，这些现象或原理受到众所周知的物理学原理影响。通过结合这两种模型，可以构建和求解数学优化问题来优化设计材料/产品和过程系统。由于Uhlemann等和Feng等已