基于二维Cu2X(X=Si和Ge)体系的新型廉价析氢催化剂设计及机理的理论研究.pdfVIP

摘要

基于二维CuX(X=Si和Ge)体系的新型廉价析氢催化剂设计及

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机理的理论研究

自工业革命以来，化石能源一直是世界能源供应的主要来源。然而，其

过度使用已经引起了能源枯竭，并且对环境造成了非常严重的污染，这促使

全世界各国都在积极寻找廉价、可靠和清洁的新型能源。氢气以其能量密度

高、资源丰富、无污染的特点，正成为取代传统化石燃料的理想绿色能源。

电化学水解离技术不仅生产氢效率高，而且纯度高、无污染，比许多其他技

术更具有实用性。然而，电催化析氢反应(HER,2H++2e-=H)是一个缓慢

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的动力学过程，因此开发廉价高效的析氢催化剂已经成为电解水制氢技术大

规模实施的关键。

基于密度泛函理论（DFT）模拟，我们系统研究了二维单层CuX(X=Si

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和Ge)体系的结构和析氢催化活性。计算结果发现，单层CuX(X=Si和Ge)

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可以呈现出良好的HER催化活性，X(X=Si和Ge)原子上方是析氢催化反

应的最佳活性位点。进一步，我们提出引入单空位缺陷（尤其在CuX中引

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入X缺陷）可以作为一个有效策略去显著提高CuX(X=Si和Ge)的表面析

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氢催化活性。其后，我们分别对纯的和引入单空位缺陷后的CuX(X=Si和

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Ge)体系进行了不同氢覆盖率下的HER催化活性的研究，发现这些体系均能

在一个宽的氢覆盖率范围内依然保持优异的HER催化活性。此外，计算结

果也表明CuX(X=Si和Ge)体系具有良好的导电性和结构稳定性，这对析

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氢催化性能也是十分有利的。因此，这些二维纳米材料非常有希望成为廉价

高效HER催化剂的优秀候选者。

总之，这项工作能为基于二维CuX(X=Si和Ge)纳米体系的廉价高效

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HER电催化剂的设计和实际应用提供有价值的理论指导。

关键词：

单空位缺陷，二维CuX(X=Si和Ge)纳米体系，析氢反应，电催化

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剂

Abstract

TheoreticalInvestigationsontheNewNonprecious2DCuX(X=

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SiandGe)CatalystsforHydrogenEvolutionReactionandthe

CorrelativeCatalyticMechanisms

Sincetheindustrialrevolution,fossilenergyhasbeenthemainsourceof

worldenergysupply.However,itsexcessiveusehascausedenergydepletionan