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黑茶还原制备绿色纳米铁及其对六价铬的去除性能

刘清;张美;招国栋;张艳霞;陈春宁

【摘要】植物还原制备绿色纳米金属材料因环境友好、反应条件温和、可持续发展、可控等优势成为纳米材料合成领域的研究热点.利用黑茶还原制备绿色纳米铁颗粒(BT-FeNPs),采用UV-Vis、XRD、SEM、TEM、EDX、FT-IR等方法对BT-FeNPs进行表征,结果表明,制备的BT-FeNPs为无定形的球形颗粒,粒径20～30nm左右,纳米颗粒中的铁主要以铁氧化物、氢氧化物及Fe0形式存在,颗粒表面包裹-OH、-NH2、C=O、-CH2、-CH3、C=N、C-O-C等有机基团.并探讨BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除性能,在25℃,pH值=4.0,Cr(Ⅵ)初始浓度20mg/L,反应时间90min条件下,Cr(Ⅵ)去除率达到96.3％.BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除效果及抗氧化性均优于化学法制备的NaBH4-FeNPs.BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除主要发生在颗粒表面,去除机理为还原、吸附、络合共同作用,且其表面的有机基团能促进Cr(Ⅵ)的去除及增强BT-FeNPs的抗氧化性.

【期刊名称】《功能材料》

【年(卷),期】2016(047)003

【总页数】6页(P3097-3102)

【关键词】绿色合成;黑茶;BT-FeNPs;Cr(Ⅵ);去除

【作者】刘清;张美;招国栋;张艳霞;陈春宁

【作者单位】南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室,湖南衡阳421001;南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室,湖南衡阳421001;南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室,湖南衡阳421001;南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室,湖南衡阳421001;南华大学污染控制与资源化技术湖南省重点实验室,湖南衡阳421001

【正文语种】中文

【中图分类】X523

N、C—O—C等有机基团。并探讨BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除性能，在25?℃，pH值=4.0，Cr(Ⅵ)初始浓度20?mg/L，反应时间90?min条件下，Cr(Ⅵ)去除率达到96.3%。BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除效果及抗氧化性均优于化学法制备的NaBH4-FeNPs。BT-FeNPs对Cr(Ⅵ)的去除主要发生在颗粒表面，去除机理为还原、吸附、络合共同作用，且其表面的有机基团能促进Cr(Ⅵ)的去除及增强BT-FeNPs的抗氧化性。

纳米零价铁(nZVI)比表面积大，反应活性强，能够利用还原、络合、沉淀(共沉淀)、吸附、絮凝等机理去除重金属、氯代有机物，硝酸盐、亚硝胺等多种污染物，被认为是最有应用前景的地下水污染治理材料之一[1]。常用的nZVI制备方法为液相化学还原法，该法是在液相体系中利用强还原剂如KBH4、NaBH4、N2H4等将Fe2+、Fe3+还原为纳米零价铁微粒[2]。此方法虽然简便，但需要外加聚合剂或表面活性剂作纳米铁的包裹剂或稳定剂，成本高，同时产生大量氢气副产物，储存运输不便，从而限制了纳米零价铁的大规模工程应用。

2009年，美国环境保护署Varma?[3-4]以绿茶提取液作为还原剂和包裹剂一步法将硝酸铁溶液中的Fe3+制备成纳米零价铁颗粒(GT-nZVI)。随后，Shahwan[5]、Njagi[6]、Chrysochoou[7]、陈祖亮[8]和kumar等[9]学者用绿茶、乌龙茶、高粱麸皮、诃子果等植物还原制备绿色纳米铁颗粒，合成的纳米铁颗粒具有良好的催化和还原性能：可用于催化降解亚甲基蓝、甲基橙及溴麝香草酚蓝等染料、六价铬土壤污染的修复及富营养化废水的处理。可见，植物还原法制备绿色纳米铁颗粒(GN-FeNPs)是可行的，且具有环境友好、反应条件温和的特点，所得产物活性强，符合未来纳米材料制备低成本、低消耗、低污染、高性能的发展方向[10]。

黑茶是通过杀青、揉捻、渥堆、干燥4大工艺形成的茶叶品种，其中渥堆是黑茶制造特有工艺和关键工艺，俗称“后发酵”。黑茶在渥堆过程中，抗氧化性能逐步增强。作者在前期的探索性研究中选取绿茶、红茶、乌龙茶、黑茶、茶杆5种茶叶制备纳米零价铁颗粒，并用以去除水溶液中的Cr(Ⅵ)。实验表明，上述茶叶制备的纳米零价铁对Cr(Ⅵ)的去除率分别为32.4%，39.3%，38.7%，45.9%和31.6%。可见，黑茶制备的纳米零价铁去除Cr(Ⅵ)的效果较其它4种茶叶好。

本文在此基础上，利用黑茶还原制备纳米铁颗粒(BT-FeNPs)，采用UV-Vis、XRD、TEM、EDX、FT-IR等方法对BT-FeNPs进行表征；将合成的BT-FeNPs用于Cr(Ⅵ)的去除，系统考察了铁盐种类、黑茶提取液浓度、黑茶提取液制备温度、黑茶提取液与铁盐配比、BT-FeNPs投加量、反应温度、反应时间和pH值等因素对其去除六价