一种具有蛋白石结构的有序大孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶及其合成.pdf

(19)中华人民共和国国家知识产权局

(12)发明专利说明书

(10)申请公布号CN106283187A

(43)申请公布日2017.01.04

(21)申请号CN201510288341.8

(22)申请日2015.05.29

(71)申请人武汉理工大学

地址430070湖北省武汉市洪山区珞狮路122号

(72)发明人陈丽华孙明慧陈晨邓兆李昱苏宝连

(74)专利代理机构湖北武汉永嘉专利代理有限公司

代理人邬丽明

(51)Int.CI

C30B29/10

C30B29/60

C30B5/00

权利要求说明书说明书幅图

(54)发明名称

一种具有蛋白石结构的有序大孔-介

孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶及其合成

方法

(57)摘要

本发明公开了一种具有蛋白石结构

的有序大孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5

单晶及其合成方法。所述的有序大孔-介孔

多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶由相互连接

的分子筛纳米结构单元以高度有序的面心

密堆方式组成。本发明结合硬模板法和干

胶法，首次成功地在ZSM-5分子筛单晶中

同时引入大孔、介孔孔道。合成的有序大

孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶同

时具备多级孔道结构和单晶结构两个优

势，具有更好的流通扩散性能及结构稳定

性，应用前景广阔。

法律状态

法律状态公告日法律状态信息法律状态

权利要求说明书

1.一种具有蛋白石结构的有序大孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶,其特征在于,

所述的大孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单晶由相互连接的分子筛纳米结构单元

以高度有序的面心密堆方式组成,具有有序的蛋白石结构。

2.权利要求1所述的具有蛋白石结构的有序大孔-介孔多级孔硅铝分子筛ZSM-5单

晶的合成方法,其特征在于,包括以下步骤:

1)干胶的制备:将硅源、铝源、有机模板剂、水和无水乙醇的充分搅拌,再向上述混

合溶液加入硬模板,搅拌得混合溶液I,再将混合溶液I蒸干得干胶;

2)晶化:将步骤1)所得干胶置于反应釜中,反应釜底加水,对干胶进行晶化处理,然后经

洗涤、干燥和焙烧,得所述的具有蛋白石结构的有序大孔-介孔多级孔硅铝分子筛

ZSM-5单晶。

3.根据权利要求2中所述的合成方法,其特征在于,所述有机模板剂为四丙基氢氧化

铵;硅源为正硅酸四乙酯;铝源为偏铝酸钠、异丙醇铝或硫酸铝。

4.根据权利要求2中所述的合成方法,其特征在于,所述硬模板为有序大孔-介孔多级

孔碳材料,大孔孔径为300~600nm,介孔孔径为10~40nm,其制备方法包括以下步骤:

将聚苯乙烯微球和二氧化硅纳米球分散于蔗糖水溶液中,超声分散得悬浊溶液,然后

加入质量分数为5~15%的硫酸水溶液,得混合溶液II,其中聚苯乙烯微球、二氧化硅

纳米球、蔗糖和硫酸水溶液的质量比为(6~8):1:(0.8~1.2):(0.08~0.12),聚苯乙烯微球

的尺寸为300~600nm,二氧化硅纳米球尺寸为10~40nm;将混合溶液II在60°C下加

热12h进行蒸发自组装;然后进行初步碳化固化处理,具体步骤为:首先升温至100°C

加热6h,然后升温至160°C加热6h;最后在惰性气氛下加热至700°C下焙烧2h进行

二次碳化固化处理,得所述的硬模板。

5.根据权利要求2所述的合成方法,其特征在于,所述步骤1)中硅源、铝源、有机模

板剂、水和无水乙醇的摩尔比为1:(0.02~0.05):(0.35~0.37):(15~25):(4~6);硬模板的用

量以硅源水解后所得SiOsub2/sub的质量为准,SiOsub2/sub与硬模板的质

量比(0.2~0.6):1。

6.根据权利要求2所述的合成方法,其特征在于,所述的晶化处理工艺为:在

150~200°C下反应12~36h。

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