杂原子掺杂碳基复合材料的制备及其电催化氧还原产H2O2性能研究.pdfVIP

摘要

过氧化氢(HO)作为工业和环境处理的重要化学原料，以及可再生能源转换技术中

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有前途的能源载体和氧化剂，在世界范围内备受追捧。目前通过蒽醌法进行HO的工

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业生产具有固有的复杂性、高能耗、高生产成本和环境污染等问题。一个比较吸引人的

替代蒽醌生产法的方案是通过氧还原反应（ORR）的电化学方法,其可以在环境条件下

使用可再生能源以最小的资本投资进行操作。开发对HO具有高活性和选择性的催化

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剂是非常必要，且具有挑战性。杂原子掺杂碳基催化剂具有导电性良好、来源广泛、可

持续性好和成本低等优点，同时也能够显著提高电催化氧还原反应的催化能力。

基于以上分析，本研究成功制备出具有高选择性和稳定性的杂原子掺杂碳基电催化

剂，通过旋转圆盘电极进行电化学测试，同时通过电化学原位形成的HO用于降解污

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染物。主要研究内容和结论如下：

（1）氮掺杂中空碳多面体（NHCP）材料：通过熔融盐法将前驱体ZIF-8密封在盐

NHCP-700NHCP-800NHCP-900

体系中，经过不同的高温煅烧和水洗后，成功制备出、、

三种氮掺杂中空碳多面体材料。电化学测试表明，当煅烧温度为800℃时，制备的复合

材料NHCP-800具有93.5%的HO选择性、24h持续工作的稳定性，表现出优异的电

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催化活性，这主要是因为引入的NaCl作为限制模板防止了氮的流失，使得吡咯氮含量

较高。同时，处理120min后，该复合材料对罗丹明B的降解率达到了90.9%，且在循

环三次后仍有80%的降解效率，表明该复合材料具有较好的污染物重复使用性。

2N/P-CN

（）氮磷共掺杂碳纳米（）材料：在上述氮掺杂中空碳基材料的基础上，

以次磷酸钠作为磷源，经过煅烧得到氮磷共掺杂碳纳米材料。实验结果表明，当煅烧温

800N/P-CN-80091.6%

度为度时，该复合材料具有较高的过氧化氢选择性（），且具有

48h持续工作的稳定性，并且，过氧化氢的产量在0.6V的电压下也能达到1507mmol

-1-1

Lg的产量，这是由于磷的引入，增加了吡咯氮含量和结构中的缺陷，有利于电子转

移。利用这些结构和化学上的优势，该电化学系统通过原位形成的HO可以有效降解

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污染物。同时，在盐酸环丙沙星的循环实验中，经三次循环后降解效率略微下降，表明

该复合材料具有优异的降解率和稳定性。

关键词：两电子氧还原；过氧化氢；碳材料；污染物降解

I

II

ABSTRACT

Hydrogenperoxide(HO)ishighlysoughtafterworldwideasanimportantchemicalfeedstockfor

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industriesandenvironmentaltreatments,aswellasapossiblep