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改性基催化剂对水中还原的研究
PdCr(VI)
摘要
在生态环境中,铬主要以六价铬(Cr(VI))和三价铬(Cr(III))的价态存在于水和土壤
中。虽然它们是同一种元素,但两种价态的铬离子具有截然不同的物理化学特性;
2-
Cr(III)往往以阳离子的形式存在,而Cr(VI)通常以含氧阴离子的形式存在,如CrO、
4
CrO2-和HCrO-。工业废水和饮用水中含有六价铬(Cr(VI)),这种污染物对人类健康
274
构成严重威胁,急需解决Cr(VI)的污染问题。
液相催化加氢还原技术具有环保绿色、无二次污染、操作便捷等优点,该技术
通常以氢气作为氢源,但氢气的水溶解度低、成本较高、安全性差,限制了氢气的
实际应用。甲酸具有良好的供氢能力、高水溶性,是理想的可替代性氢源之一,本
文选择甲酸作为氢源。负载型Pd基催化剂在催化甲酸产氢方面具有较好的活性。然
而,贵金属的损失、金属颗粒的聚集以及颗粒表面的污染经常会导致传统的负载型
催化剂失去活性。综上,本文合成了不同类型的负载型催化剂和包覆型催化剂,并
以水中Cr(VI)作为反应物来评估催化剂的活性和稳定性。主要研究内容如下:
1MnOICPXRDXPSTEMSEMFTIR
、以2为载体,使用、、、、和评估了采用
浸渍法制备Pd/MnO2催化剂的组成和形态。将Pd/MnO2用于还原Cr(VI),分别研究
了催化剂投加量、Cr(VI)初始浓度、pH值和Pd负载量等因素的影响。实验结果表明,
Pd/MnOCr(VI)93.8%MnOCr(VI)26.8%pH
2对的还原率为,2对的还原率为;当值为
2Cr(VI)1mMPd0.74wt.%0.25g/L
、初始浓度为、的负载量为和催化剂投加量为时,
Pd/MnO催化剂能更加快速有效地还原水中的Cr(VI)。表明Pd/MnO催化剂是一种
22
新型快速高效的Cr(VI)还原催化剂。
2Pd/(MnO@PANI)ICPXRDXPSTEM
、采用沉淀沉积法合成催化剂2,通过、、、
和FT-IR等表征手段对催化剂的组成和形貌进行表征分析,将Pd/(MnO@PANI)用于
2
Cr(VI)pH20.2g/LPd
还原。实验结果表明,在值为、催化剂投加量为和负载量为
1.39wt.%120min1mMCr(VI)99.4%5
条件下,还原后,的还原率为。连续次循环
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