二维ZnX(X=S,Se)基异质结电子与光学性质的理论研究.pdf

摘要

二维过渡金属硫化物由于其独特的电子结构得到了广泛的应用，受到科研工

作者的广泛关注。调节二维材料性能的有效且简便易行的方法是形成范德瓦尔斯

（vdW）异质双层结构，从而在能量转换等相关领域中实现性能的优化。二维材料

由于其具有量子限域效应、高的比表面积、超薄的厚度等特点使其在电子和光学器

件中具有广泛应用。结合理论计算，不仅能够从原子尺度上深入探究到二维材料的

各种优异特性，而且通过理论计算设计改造的新材料也可以对相关的实验研究提

供理论支持。

在本文的理论研究工作中，采用了第一性原理计算研究一种新型的二维四方

异质双层结构t-ZnS/ZnSe，以及其对应的t-ZnS和t-ZnSe的双层结构。基于GW

准粒子近似的方法和Bethe-Salpeter方程（BSE）对双层结构计算，发现在所有的

双层结构中都能观察到显著的量子限域效应。其中二维t-ZnSeBL同质结和二维双

层t-ZnS/ZnSe异质结在太阳光谱中具有强烈的光吸收（光吸收率10%），这使得它

们在太阳能利用领域具有潜在的应用价值。此外，二维双层t-ZnS/ZnSe异质结构

通过将光诱导电子-空穴分配到不同层中，从而表现出良好的电子-空穴分离效果，

使其光催化领域的应用具有更好的可行性。

另外，基于对t-ZnX（X=S，Se）的研究以及对二维四方氧化铅（PbO）的研

究，发现二者可以构成稳定的II型异质结构。因此，通过密度泛函理论对新型二

维t-ZnX/PbO（X=S，Se）异质双层结构的电子以及光学特性进行了研究，发现二

维双层t-ZnX/PbO异质结在太阳光谱中吸收峰为2.56eV（可见光1.6~3.2eV）。除

此之外，在二维异质结构中ZnX层和PbO层存在明显的电荷转移，这使其显著降

低了电子跃迁所需的能量，进一步提高了光催化性能，进而拓宽了二维四方异质家

族的应用领域。

关键词：二维材料；密度泛函理论；GW近似；锌硫族化合物；光催化

Abstract

Two-dimensionaltransitionmetalsulfideshavebeenwidelyusedduetotheirunique

electronicpropertiesandhavereceivedextensiveattentionfromresearchers.Anefficient

andeconomicalwaytotunethepropertiesoftwo-dimensional(2D)materialsisby

formingvanderWaals(vdW)hetero-layeredstructuresinordertoachieveabetter

performanceinenergyrelatedapplications.Duetoitsquantumconfinementeffect,high

specificsurfaceareaandultra-thinthickness,two-dimensionalmaterialshavebeen

widelyusedinelectronicandopticaldevices.Combiningwiththeoreticalcalculations,it

isnotonlyabletodeeplyexplorethevariousexcellentpropertiesoftwo-dimensional

materialsfromtheatomicscale,butalsothenewmaterialsmodifiedthroughtheoretical

calculationscanprovidetheoreticalsupportforexistingexperimentalresearch.

Inthistheoreticalwork,weemployfirst-principlescalculationstoinvestigateanovel