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功能化聚偕胺肟基复合材料制备及其铀吸附性能研究
摘要
从海水中高效地选择性提铀是保证核能持续发展的必要条件。近些年科学家在海水
提铀领域的研究已取得不少阶段性成果。然而高效、高选择性、易分离回收、优异力学
性能和低成本吸附剂的研制仍存在困难。偕胺肟基吸附剂是目前公认的有望能够实现工
业化海水提铀的理想吸附剂,但其提铀容量有待提高,并对海水中钒的亲和力仍然高于
铀而导致其应用受限。本项工作构建了新型聚偕胺肟光热复合水凝胶型海水提铀吸附剂,
将聚偕胺肟制备成水凝胶,并引入光热转化材料,这既可以保证水凝胶高铀吸附容量,
也可以利用光热效应提升对铀的选择性,降低对钒的选择性;而且此类水凝胶制备简单、
成本低,有望进行大规模生产。主要研究结果如下:
1.利用紫外光自由基聚合法,环保低能、简单快速地制备基于聚偕胺肟(PAO)、
丙烯酰胺(AM)和氧化石墨烯(GO)的新型光热聚偕胺肟半互穿网络水凝胶铀吸附剂
-1
(PAO-GO/PAM)。吸附结果表明,当GO和PAO的含量分别为1.5mg·L和50wt.%时
制备的水凝胶具有高铀吸附容量和光热转换效率。结合AO与铀配位的吸热行为可知,
光照下PAO50-GO1.5/PAM温度的快速升高可以同时满足吸附剂高铀吸附容量(396.82
mg·g-1)以及对铀优于钒(Kd(U)/Kd(V)=3.61)选择性的要求。经过3个吸附-解吸循环后,
吸附剂在光照条件下仍具有较高的吸附容量(293.68mg·g-1),明显高于黑暗环境下的吸
附容量(254.21mg·g-1),且铀解吸效率仍可保持在90.32%(光照)和87.21%(黑暗)。
2.制备一种新型双网络结构的明胶-FeO/聚偕胺肟磁性光热复合水凝胶吸附剂
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(Gel-FeO/PAO)。其中少量FeO磁性纳米颗粒的嵌入使水凝胶具有光热转换和磁操
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纵性能,便于水凝胶分离回收。同时双网络结构(物理交联明胶和化学交联PAM网络)
使水凝胶具有优异的抗拉强度和自恢复能力。吸附结果表明,当Fe3O4和明胶的含量分
别为1.5wt.%和16wt.%时制备的水凝胶具有较高的铀吸附容量和优异的光热转换效率。
在光照下水凝胶温度的快速升高可以同时满足吸附剂高吸附容量(469.48mg·g-1)以及
对铀优于钒(Kd(U)/Kd(V)=2.77)选择性的要求。经过4个吸附-解吸循环后,在光照和黑
暗条件下的铀解吸效率分别依旧保持在83.11%和80.24%,且光照使吸附剂经4次循环
后仍具有较高吸附容量(332.54mg·g-1),明显高于黑暗下吸附容量(255.96mg·g-1)。
关键词:海水提铀;水凝胶;吸附;光热转换;聚偕胺肟
功能化聚偕胺肟基复合材料制备及其铀吸附性能研究
ABSTRACT
Theefficientandselectiveuraniumextractionfromseawaterisessentialtoensurethe
sustainabledevelopmentofnuclearenergy.Inrecentyears,researchershaveachievedmany
milestonesinseawateruraniumextraction.However,thepreparationofhighlyefficientand
selective,easilyseparableandrecoverableadsorbentswithexcellentmechanicalpropertiesand
lowcostsisstilldifficult.Theamidoximegroup(AO)adsorbenthasbe
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