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双钙钛矿CsNaBiCl的可控构筑及其发光特性
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摘要
近年来，有机-无机杂化铅卤钙钛矿因高的载流子迁移率、高的光吸收率、可调谐
LED
的光电特性在显示器、发光二极管（）、太阳能电池等光电器件领域具有重大潜力。
然而，卤化铅钙钛矿在光/湿/高温环境下的稳定性差以及铅对人体的毒性成为商业化的
巨大障碍。无铅双钙钛矿具有与卤化铅钙钛矿相似的晶体结构，其高稳定性、低毒性和
优异的光学性能成为卤化铅钙钛矿的潜在替代材料。无铅双钙钛矿CsNaBiCl纳米晶体
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（NCs）具有直接带隙、载流子寿命长和无毒无害等特性而受到了持续的关注。
CsNaBiClNCs内在的宇称禁带跃迁导致它的发光量子产率较低限制了它在光电学的
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应用。通过不同元素的掺杂可以打破宇称禁带跃迁，从而修改带隙，改善发光性能。这
类无铅双钙钛矿材料的研究对改善发光、扩展应用具有重要意义。大多数无铅双钙钛矿
纳米晶体的光致发光量子产率（PLQY）较低，金属离子掺杂是改善无铅双钙钛矿纳米
晶体光学性能的有效方法。
本论文用热注入法制备形态均匀、结晶度良好的单分散CsNaBiClNCs，接着采用
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+3+
K和In在不同价态位置上分别对其进行掺杂，并对这些样品进行了基本结构和光学表
K+In3+
征，重点研究了它们的发光特性。通过改变和掺杂量，调整能带间隙。同时，
+3+
K和In的引入改善了NCs的光学性能。与CsNaBiClNCs的PLQY（1.61%）相比，
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CsNaKBiClNCs和CsNaBiInClNCs的PLQY增加到7.06%和25.89%。为了
20.620.38620.30.76
深入了解CsNaBiClNCs的复合动力学以及掺杂离子对非辐射辐合的影响，进行了时间
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分辨光谱测量。室温下，样品的归一化发光强度呈现单e指数性衰减，这一现象表明发
光主要来源于自陷激子态（Self-TrappedExcitons，STEs）。激子寿命由3.42ns增加到
12.02ns和6.98ns。通过改变温度研究了材料的变温荧光光谱，随着温度的升高，
CsNaKBiClNCs和CsNaBiInClNCs的光致发光强度逐渐减低且发光峰出现
20.620.38620.30.76
蓝移，这种现象与带内出现的自陷激子态有关。根据温度变化规律，拟合得到的激子结
CsNaKBiClNCsCsNaBiInClNCs
合能和光学声子能量等参数，20.620.386和20.30.76具有更高
的激子结合能和纵向光学声子能。表明其在激子重组过程中具有较好的热稳定性和较弱
的非辐射跃迁。这些结果不仅为改善这些无铅钙钛矿NCs的光学性能提供了可行的策略，
而且为研究金属离子掺杂双钙钛矿的光物理性能开辟了新的途径。
关键词：无铅双钙钛矿；光致发光量子产率；纳米晶体；激子结合能
双钙钛矿CsNaBiCl的可控构筑及其发光特性
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ABSTRACT
Forthepastfewyears,organic-inorganichybridleadh
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