可见光驱动BiOBr基异质盐降解有机染料的效能与机制.pdf

哈尔滨理工大学工学硕士学位论文

可见光驱动BiOBr基异质结活化过硫酸盐降解有机

染料的效能与机制

摘要

本文利用半导体光催化技术和过硫酸盐氧化技术相结合对高浓度染料罗

丹明B(RhB)进行处理。将制备的MnFeO/BiOBr(MFBB)和CoO/BiOBr

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(CoBB)复合材料与过硫酸盐进行结合，提高了材料的可见光吸收范围，改善

了材料的禁带宽度，同时提高了光生载流子转移速率。采用水热法制备了

MFBB异质结，在提高了光生载流子转移速率的同时，使材料带有磁性，便

于快速回收利用。在光催化体系中，MnFeO含量为10%的复合光催化剂

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(MFBB-10)具有最优异的降解性能，在光照180min内可降解95.9%的RhB(20

mg/L)。在光催化-过硫酸盐氧化体系中，MFBB-10/PDS在可见光下对RhB(20

mg/L)的降解效率远高于黑暗和光照条件下PDS体系以及黑暗条件下MFBB-

10/PDS体系。反应速率受到不同阴离子的影响程度由大到小为：CO32-＞NO3-

2--

＞SO4＞Cl，并且在四次循环实验后，降解效率仍保持在95%以上，通过自

+-

由基捕获实验和EPR测试确定h和·O2是反应体系中起主要作用的活性氧

(ROS)，并对可能的催化氧化机理进行了探讨。

采用溶剂热法制备CoBB异质结，在光催化体系中，CoO含量为20%

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的复合光催化剂(CoBB-20)具有最优异的降解性能，在光照180min内可降解

96.1%的RhB(20mg/L)。在光催化-过硫酸盐氧化体系中，CoBB-20/PDS在可

见光下对RhB(50mg/L)的降解效率远高于黑暗和光照条件下PDS体系以及

黑暗条件下CoBB-20/PDS体系。反应速率受到不同阴离子的影响程度由大到

-2-2--

小为：NO3＞CO3＞SO4＞Cl，并且在四次循环实验后，降解效率仍保持在

+1

95%以上，通过自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)技术确定h和O2是反

应体系中起主要作用的ROS，并对可能的催化氧化机理进行了探讨。此外，

本文还提出了在RhB降解过程中可能产生的中间体及降解路径，并对中间体

的毒性进行了预测。

关键词溴氧化铋；锰铁氧体；四氧化三钴；协同作用；异质结；

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Efficiencyandmechanismofvisible-drivenBiOBr-

basedheterojunctionactivationofpersulfateto

degradeorganicdyes

Abstract

Inthispaper,thehighconcentrationdyeRhodamineB(RhB)wastreatedby

thecombinationofsemiconductorphotocatalysi