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多金属氧化物催化剂脱氢反应机制与稳定性研究
目录
多金属氧化物催化剂脱氢反应研究概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．3
1.1脱氢反应的重要性及其应用领域．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.2多金属氧化物催化剂的分类与特点．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．5
1.3脱氢反应机理研究方法概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．8
1.4催化剂稳定性评价内容及标准．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．10
多金属氧化物催化剂结构与制备．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．13
2.1催化剂组成元素与化学计量比设计．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．15
2.2多金属氧化物晶体结构与缺陷分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．19
2.3催化剂制备方法及其对性能的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．21
2.3.1溶胶凝胶法制备技术．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．23
2.3.2共沉淀法制备技术．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．25
2.3.3微乳液法制备技术．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．26
2.4催化剂前驱体处理与热处理工艺优化．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．28
多金属氧化物催化剂脱氢反应机理探讨．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．31
3.1脱氢反应活性位点识别与确定．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．32
3.2吸附-活化过程的理论分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．36
3.2.1脱氢过程中吸附物种的表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．38
3.2.2吸附能垒的密度泛函理论计算．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．40
3.3中间体生成与转化路径追踪．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．42
3.3.1实验分析与表征手段．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．44
3.3.2产物分布与反应路径推断．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．45
3.4催化剂电子结构与反应机理关联．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．47
多金属氧化物催化剂脱氢反应原位表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．48
4.1催化剂表面化学态的原位追踪．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．49
4.2元素价态变化与表面活性位点关联．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．53
4.3吸附物种与反应中间体的原位识别．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．54
4.4反应过程中表面结构演变研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．56
多金属氧化物催化剂化学稳定性研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．58
5.1催化剂在反应条件下的结构稳定性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．60
5.2表面活性组分的热稳定性与烧结行为．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．62
5.3抗烧结与抗掩蔽机理分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．64
5.4氧化还原循环稳定性考察．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．65
多金属氧化物催化剂热稳定性研究．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．66
6.1催化剂在不同温度下的相结构变化．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．68
6.2高温处理对活性位点的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．70
6.3低价氧化物生成与催化性能衰减关系．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．72
6.4稳定性提升的应对策略．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．75
多金属氧化物催化剂稳定性影响因素分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．77
7.1化学计量比与组成对稳定性的作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．80
7.2晶粒尺寸和比表面积的影响机制．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．82
7.3助剂添加与改性对稳定性的影响．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．84
7.4反应气氛与温度的交互作用．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．85
结论与展望．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．
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