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氧化石墨烯复合物：开拓锂离子电池负极材料新前沿

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球能源需求不断增长以及环境问题日益严峻的背景下，高效、可持续的能源存储与转换技术成为了研究的焦点。锂离子电池（LIBs）作为一种重要的储能装置，因其具有高能量密度、长循环寿命、低自放电率和无记忆效应等优点，在便携式电子设备、电动汽车以及大规模储能系统等领域得到了广泛应用，对现代社会的发展起到了关键作用。

负极材料是锂离子电池的核心组成部分之一，其性能直接影响着电池的能量密度、功率密度、循环稳定性和安全性能等关键指标。目前，商业化的锂离子电池负极材料主要为石墨类材料，如人造石墨和天然石墨。尽管石墨类负极材料具有嵌锂电位低且平稳、循环性能较好、价格相对低廉等优点，但其理论比容量较低（约为372mAh/g），已难以满足日益增长的高能量密度需求。随着科技的不断进步，人们对锂离子电池的性能提出了更高的要求，开发具有高比容量、良好循环稳定性和快速充放电性能的新型负极材料迫在眉睫。

氧化石墨烯（GO）是一种由石墨经氧化和剥离得到的单原子层厚度的二维碳材料，具有独特的结构和优异的性能。它的片层表面及边缘含有丰富的含氧官能团，如羟基（-OH）、羧基（-COOH）和环氧基（-O-）等，这些官能团赋予了氧化石墨烯良好的亲水性、分散性和化学反应活性，使其易于进行功能化修饰和与其他材料复合。此外，氧化石墨烯还具有较大的比表面积，能够提供更多的活性位点，有利于锂离子的存储和传输。基于这些特性，将氧化石墨烯与其他材料复合制备成氧化石墨烯复合物，有望成为一种高性能的锂离子电池负极材料，为解决现有负极材料的局限性提供新的思路和方法。

研究氧化石墨烯复合物作为锂离子电池负极材料具有重要的理论和实际意义。从理论层面来看，深入探究氧化石墨烯复合物的结构与性能之间的关系，有助于揭示锂离子在材料中的存储和传输机制，丰富和完善锂离子电池负极材料的理论体系。在实际应用方面，开发高性能的氧化石墨烯复合物负极材料，能够有效提升锂离子电池的整体性能，推动电动汽车、智能电网等相关产业的发展，对于缓解能源危机和减少环境污染具有重要的现实意义。

1.2氧化石墨烯复合物的特性

氧化石墨烯属于单原子层厚度的二维结构纳米材料，由sp2、sp3杂化的碳原子共同组成，其结构中存在羟基、羧基和环氧基等多种含氧亲水性官能团，在水介质中具有良好的分散性。氧化石墨烯最初主要作为宏量制备石墨烯的前驱体，但近年来由于其独特的物理化学性质和广泛的应用前景而受到重视。

氧化石墨烯与石墨烯的主要区别在于，石墨烯只含有SP2杂化碳原子，而氧化石墨烯中一部分碳碳双键被含氧官能团打断，成为SP3杂化。氧化石墨烯表面含有大量官能团，如—OH、—COOH、—O—等，这些官能团赋予氧化石墨烯良好的分散性、亲水性以及增加了与聚合物的相互作用性。

氧化石墨烯具有较大的比表面积，这有助于在复合材料中有效分散附着材料，防止团聚。较大的比表面积能够提供更多的活性位点，有利于锂离子的吸附和嵌入，从而提高电极材料的比容量。同时，高比表面积还能增加电极与电解液的接触面积，促进离子的传输，提升电池的倍率性能。此外，虽然氧化石墨烯由于含氧官能团的引入导致其导电性相较于原始石墨烯有所降低，但通过与具有良好导电性的材料复合，或对其进行还原处理，可以改善其导电性能，使其能够满足锂离子电池负极材料对导电性的要求。在与金属、金属氧化物、高分子聚合物等材料复合过程中，氧化石墨烯可以凭借大的比表面积有效分散附着材料，防止团聚，从而提升复合材料的综合性能。

1.3国内外研究现状

国内外众多科研团队对氧化石墨烯复合物用作锂离子电池负极材料展开了广泛而深入的研究，并取得了一系列显著成果。在国内，北京化工大学的研究人员通过改进的Hummers法合成含Mn的氧化石墨，并在400℃条件下氢气还原制备了锰氧化物/石墨烯复合材料。研究表明，锰氧化物（MnOx）颗粒均匀地分布在石墨烯片层表面，将该复合材料作为锂离子电池负极，在50mA/g电流密度下，首次库伦效率为70.4%，可逆容量达876mAh/g，并且具有良好的循环性能，在30次循环后仍保持在700mAh/g以上。

在国外，韩国东国大学的研究人员开发了一种独特的纳米组装工艺，制备出用于高性能锂离子负极材料的空心“混合”结构，该结构将氧化石墨烯的卓越导电性与镍铁化合物的储能能力相结合。电化学测试结果显示，在100mAg?1的电流密度下，经过580次循环后，比容量为1687.6mAhg?1，在容量上超过了大多数传统材料，同时表现出优异的循环稳定性，此外，该材料在高充电/放电速率（20,000mA/g）下仍能保持～283mAh/g的比容量，展现出良好的倍率