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HCl对钙基吸收剂循环捕集CO?特性的多维度影响及机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，大量化石燃料的燃烧导致二氧化碳（CO_2）排放量急剧增加。CO_2作为主要的温室气体，其浓度的不断攀升引发了一系列严重的环境问题，如全球气候变暖、海平面上升、极端气候事件频发等，对人类的生存和可持续发展构成了巨大威胁。因此，有效捕集和封存CO_2已成为全球应对气候变化的关键举措，受到了各国政府、科研机构和企业的广泛关注。

在众多CO_2捕集技术中，钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集技术以其独特的优势脱颖而出。该技术利用钙基吸收剂（如石灰石、白云石等）在高温下的煅烧和碳酸化反应，实现对CO_2的循环捕集。具体过程为：在煅烧炉中，钙基吸收剂在高温（一般大于850℃）下分解生成氧化钙（CaO）和CO_2，释放出的CO_2可进行回收利用；生成的CaO进入碳酸化反应器，在相对较低的温度（一般650-850℃）下与CO_2发生碳酸化反应，生成碳酸钙（CaCO_3），从而实现对CO_2的捕集。之后，CaCO_3再次进入煅烧炉分解，如此循环往复，使整个反应过程能够持续高效地脱除CO_2。

钙基吸收剂来源广泛、价格低廉，且该技术具有捕集效率高、成本相对较低等优点，在大规模CO_2捕集领域展现出广阔的应用前景。然而，在实际应用中，尤其是在处理含氯燃料（如生物质、垃圾衍生燃料等）燃烧或气化产生的烟气时，烟气中往往含有一定量的氯化氢（HCl）气体。HCl的存在可能会对钙基吸收剂的循环煅烧碳酸化捕集CO_2特性产生显著影响，如改变吸收剂的反应活性、影响其微观结构和孔隙特性，进而降低CO_2的捕集效率和吸收剂的循环稳定性。因此，深入研究HCl对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集CO_2特性的影响，对于优化该捕集技术、提高其在复杂工况下的适应性和可靠性具有重要的理论和实际意义。

1.2国内外研究现状

钙基吸收剂捕集CO_2技术的研究由来已久，国内外学者在该领域取得了丰硕的成果。在钙基吸收剂类型对其循环捕集CO_2性能的影响方面，研究发现不同种类的钙基吸收剂，如石灰石、白云石、电石渣等，由于其化学成分、晶体结构和物理性质的差异，在循环捕集CO_2过程中表现出不同的性能。例如，白云石因其含有镁元素，在高温下具有较好的抗烧结能力，相较于石灰石，其循环碳酸化转化率在多次循环后下降较为缓慢。

关于反应条件对钙基吸收剂循环捕集CO_2性能的影响，众多研究表明，煅烧温度、碳酸化温度、反应时间、颗粒粒径等因素对吸收剂的性能有着重要作用。当煅烧温度超过一定值（如950℃）时，随着循环反应次数的增加，吸收剂的烧结现象加剧，比表面积减小，导致循环碳酸化率严重降低；而在适宜的碳酸化温度（如725℃左右）下，吸收剂能够获得较高的碳酸化转化率。

在反应气氛对钙基吸收剂循环捕集CO_2性能的影响研究中，除了主要的CO_2气体外，其他共存气体如SO_2、H_2O等对吸收剂性能的影响已得到一定关注。SO_2会与CaO发生反应生成CaSO_4，占据吸收剂的活性位点，从而影响CO_2的捕集；适量的水蒸气则可以促进吸收剂的水合反应，改善其孔隙结构，提高CO_2捕集性能。

然而，对于HCl对钙基吸收剂循环捕集CO_2特性的影响，目前的研究还相对较少。虽然已有研究提出HCl可能对钙基吸收剂循环捕集CO_2性能存在影响，并指出需研究HCl和CO_2与钙基吸收剂的竞争反应规律和相互作用机理，但相关的系统性研究仍较为缺乏。在HCl存在的情况下，钙基吸收剂的碳酸化产物、微观结构以及反应动力学等方面的变化规律尚未完全明确，这限制了钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集CO_2技术在含氯燃料燃烧或气化烟气处理中的应用。

1.3研究内容与方法

本文旨在深入研究HCl对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集CO_2特性的影响，具体研究内容包括以下几个方面：

对钙基吸收剂捕集特性的影响：通过实验研究不同条件下（如HCl体积分数、碳酸化温度、煅烧温度、颗粒粒径等）HCl对常规钙基吸收剂（如石灰石）和典型钙基工业废弃物（如电石渣）循环捕集CO_2性能的影响，分析碳酸化转化率、反应速率等关键指标的变化规律。

对钙基吸收剂微观结构的影响：利用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积分析仪（BET）等先进仪器，研究HCl存在时钙基吸收剂在循环煅烧碳酸化过程中的微观结构演变，包括孔隙结构、比表面积、孔径分布等的变化，探讨微观结构变化与捕集性能之间的内在联系。

存在下钙基吸收剂捕集的反应机理研究：结合实验结果和理论分析，深入探讨HCl与钙基吸收剂之间的化学反应过程，以及HCl对CO_2与钙基吸收剂反应机理的影响，建立相应的反应动力学模型，为优化捕集工艺提供理论依据。

在研究方法上，主要采用实验研究与理论分析相结合的方式