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富氮多孔炭的制备工艺优化及其CO2吸附性能的深度探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，大量化石燃料的燃烧导致二氧化碳（CO_2）排放量急剧增加。国际能源署（IEA）数据显示，2022年全球CO_2排放量达到了368亿吨，创历史新高。过量的CO_2排放引发了一系列严重的环境问题，如全球气候变暖、海平面上升、极端气候事件频发等，对生态系统和人类社会的可持续发展构成了巨大威胁。全球气候变暖导致冰川加速融化，据研究，过去一个世纪以来，海平面已经上升了约15-25厘米，许多低洼岛国和沿海城市面临被淹没的风险。同时，极端气候事件如暴雨、干旱、飓风等的频率和强度不断增加，给农业、水资源和人类健康带来了负面影响。

CO_2也是一种重要的碳资源，若能实现其高效捕集与利用，不仅可以缓解环境压力，还能带来一定的经济效益。吸附法是一种具有潜力的CO_2捕集技术，其中富氮多孔炭材料因其独特的结构和性质，展现出优异的CO_2吸附性能，受到了广泛关注。富氮多孔炭材料具有高比表面积和丰富的孔隙结构，能够提供大量的吸附位点，同时氮原子的掺杂可以增强对CO_2的化学吸附作用，提高吸附选择性和吸附容量。研究表明，通过合理设计和制备富氮多孔炭材料，其在常温常压下对CO_2的吸附容量可达到3-5mmol/g，远远高于传统吸附材料。因此，开展富氮多孔炭的制备及其吸附CO_2的研究，对于解决环境问题和实现碳资源的有效利用具有重要的现实意义。

1.2国内外研究现状

在富氮多孔炭的制备方面，国内外学者已经开展了大量研究，并取得了一系列成果。目前，主要的制备方法包括模板法、活化法和原位合成法等。模板法通常使用硬模板（如SBA-15、MCM-41等介孔分子筛）或软模板（如表面活性剂、聚合物等）来控制多孔炭的孔结构和形貌。Kim等以SBA-15为模板，通过纳米铸型法制备了具有高度有序介孔结构的富氮多孔炭，其比表面积可达1000m2/g以上。活化法是通过物理活化（如CO_2、水蒸气活化）或化学活化（如KOH、ZnCl?活化）来增加炭材料的孔隙率和比表面积。Wang等采用KOH活化法，以废弃生物质为原料制备了富氮多孔炭，在优化条件下，该炭材料对CO_2的吸附容量在273K、1bar时达到了4.5mmol/g。原位合成法则是在炭化过程中引入含氮前驱体，使氮原子原位掺杂到炭骨架中，形成富氮多孔炭。例如，Li等以席夫碱为含氮前驱体，通过原位合成法制备了多级孔富氮炭材料，其氮含量高达7.85%（w）。

在富氮多孔炭吸附CO_2的性能研究方面，研究重点主要集中在吸附容量、吸附选择性和吸附动力学等方面。众多研究表明，富氮多孔炭的微孔结构对CO_2吸附起着关键作用，微孔提供了大量的吸附位点，增强了对CO_2分子的物理吸附作用。氮掺杂形成的含氮官能团（如吡啶-氮、吡咯-氮、石墨-氮等）能够与CO_2发生化学作用，进一步提高吸附性能。浙江大学的研究团队通过实验和理论计算相结合的方法，深入研究了不同含氮官能团对CO_2吸附性能的影响，发现吡啶-氮和吡咯-氮对CO_2的吸附贡献较大。此外，研究还发现，吸附温度、压力和气体组成等因素对富氮多孔炭的吸附性能也有显著影响。在较低温度和较高压力下，富氮多孔炭对CO_2的吸附容量通常会增加。

尽管国内外在富氮多孔炭的制备及其吸附CO_2的研究方面取得了一定进展，但仍存在一些不足之处。部分制备方法存在工艺复杂、成本较高、环境污染等问题，限制了富氮多孔炭材料的大规模应用。一些后处理改性方法虽然能够引入氮掺杂，但往往会导致孔隙结构的破坏，降低材料的比表面积和吸附性能。目前对于富氮多孔炭吸附CO_2的微观机理研究还不够深入，尤其是氮掺杂与孔隙结构协同作用对吸附性能的影响机制尚未完全明确，这在一定程度上阻碍了高性能富氮多孔炭吸附剂的开发和优化。

1.3研究内容与方法

本研究旨在开发一种高效、绿色、低成本的富氮多孔炭制备方法，并深入研究其吸附CO_2的性能及影响因素，具体研究内容包括以下几个方面：

富氮多孔炭的制备：以废弃生物质或廉价有机化合物为原料，探索一种新颖的原位合成与活化相结合的制备方法，通过优化制备工艺参数（如原料配比、炭化温度、活化剂种类及用量等），制备出具有高比表面积、丰富孔隙结构和适宜氮含量的富氮多孔炭材料。

吸附性能研究：系统研究所制备富氮多孔炭对CO_2的吸附性能，包括吸附容量、吸附选择性、吸附动力学和吸附热力学等。通过静态吸附实验和动态穿透实验，测定不同条件下（如温度、压力、气体组成等）富氮多孔炭对CO_2的吸附性能参数，并分析各因素对吸附性能的影响规律。

结构与性能关系研究：采用多种表征手段（如扫描电子显微镜（SEM