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基于邻菲罗啉单元的大环与分子笼及其双核、三核铜配合物的合成与性能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在配位化学领域，邻菲罗啉单元凭借其独特的结构和优异的配位能力，占据着举足轻重的地位。邻菲罗啉（1,10-phenanthroline，简称phen）是一种双齿杂环有机配体，其分子呈现平面刚性结构，两个氮原子处于合适的位置，能够与众多金属离子，尤其是过渡金属离子发生螯合配位，形成稳定的五元环螯合物。这种稳定的配位结构源于氮原子上的孤对电子与金属离子的空轨道之间形成的配位键，同时，邻菲罗啉分子中的π电子体系也能与金属离子的d电子相互作用，进一步增强了配合物的稳定性。

基于邻菲罗啉单元构建的大环与分子笼化合物，因其具有独特的空间结构和识别性能，在分子识别、催化、药物输送等领域展现出广阔的应用前景。大环和分子笼能够提供特定的空腔，可选择性地容纳客体分子，实现对客体的识别和包结，这种分子识别特性在传感器、分离技术等方面具有重要价值。在催化领域，其独特的结构可以为反应提供特定的微环境，促进反应的进行，提高催化效率和选择性。

铜离子作为一种常见的过渡金属离子，具有丰富的配位模式和独特的物理化学性质。含邻菲罗啉单元的大环与分子笼形成的铜配合物，不仅结合了大环和分子笼的空间结构优势，还融合了铜离子的特性，在发光材料、磁性材料、电催化等领域具有潜在的应用价值。在发光材料方面，通过合理设计配体结构和配位环境，可以调控配合物的发光性能，实现高效发光；在磁性材料领域，这类配合物可能展现出独特的磁学性质，为新型磁性材料的开发提供思路；在电催化领域，铜配合物的催化活性和选择性使其有望成为高效的电催化剂。

本研究致力于合成基于邻菲罗啉单元的大环与分子笼及其双核、三核铜配合物，深入探究其结构与性能之间的关系。这不仅能够丰富配位化学的基础理论，为新型配位化合物的设计和合成提供新的方法和策略，而且有望为材料科学的发展提供具有优异性能的新型功能材料，推动相关领域的技术进步。

1.2国内外研究现状

在基于邻菲罗啉单元的大环与分子笼的合成方面，国内外学者已经取得了一系列重要进展。通过巧妙设计反应路线和选择合适的反应条件，利用各种有机合成方法，如模板法、点击化学法等，成功合成了多种结构新颖的大环与分子笼化合物。模板法通过引入特定的模板分子，引导邻菲罗啉单元围绕模板进行组装，从而精确控制大环和分子笼的结构和尺寸；点击化学法则利用高效、选择性的化学反应，将邻菲罗啉衍生物与其他有机片段连接起来，构建出复杂的大环和分子笼结构。这些合成方法的不断创新，使得大环与分子笼的结构多样性和复杂性不断增加。

在铜配合物的研究方面，对于基于邻菲罗啉单元的铜配合物的合成、结构与性能研究也有大量报道。研究人员通过改变邻菲罗啉的取代基、配位方式以及引入其他辅助配体等手段，对铜配合物的结构和性能进行调控。改变邻菲罗啉上的取代基可以调节配体的电子云密度和空间位阻，从而影响配合物的稳定性和性能；引入不同的辅助配体可以进一步丰富配合物的结构，产生协同效应，赋予配合物新的功能。在发光性能研究方面，一些邻菲罗啉铜配合物展现出良好的荧光或磷光特性，可用于发光材料的制备；在催化性能研究中，部分配合物表现出对特定化学反应的高效催化活性，为催化领域的发展提供了新的催化剂选择。

然而，当前研究仍存在一些不足之处。在大环与分子笼的合成中，合成方法的复杂性和低产率限制了其大规模制备和应用。一些复杂的合成路线需要使用昂贵的试剂和苛刻的反应条件，这不仅增加了生产成本，还不利于工业化生产。此外，对于大环与分子笼的结构与性能关系的研究还不够深入，难以实现对其性能的精准调控。在铜配合物的研究中，虽然对单核铜配合物的研究较为深入，但对于双核、三核铜配合物的研究相对较少，其合成方法和性能调控规律尚不完全明确。双核、三核铜配合物由于其独特的多核结构，可能展现出与单核配合物不同的物理化学性质，但目前对其结构和性能的研究还不够系统。同时，如何将基于邻菲罗啉单元的大环与分子笼及其铜配合物的独特性能更好地应用于实际领域，还需要进一步探索有效的解决方案。

本研究正是基于当前研究的不足，以合成基于邻菲罗啉单元的大环与分子笼及其双核、三核铜配合物为切入点，旨在开发简单高效的合成方法，深入研究其结构与性能关系，并探索其在实际应用中的潜力，为该领域的发展提供新的思路和方法。

1.3研究内容与创新点

本研究主要围绕以下几个方面展开：首先，设计并合成基于邻菲罗啉单元的新型大环与分子笼化合物。通过合理选择反应原料和优化反应条件，探索新的合成路径，提高大环与分子笼的合成产率和纯度。尝试将不同的功能基团引入邻菲罗啉单元，改变其电子云分布和空间结构，从而调控大环与分子笼的物理化学性质。利用模板法，选择具有特定结构和性质