Co-Pd或Ni_CN_SiO₂催化剂：制备、表征及光热CO₂甲烷化性能研究.docxVIP

Co-Pd或Ni/CN/SiO?催化剂：制备、表征及光热CO?甲烷化性能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，大量化石燃料的燃烧导致二氧化碳（CO_2）排放量急剧增加。据国际能源署（IEA）数据显示，2023年全球CO_2排放量达到了368亿吨，创历史新高。CO_2作为主要的温室气体，其过量排放引发了一系列严峻的环境问题，如全球气候变暖、海平面上升、极端气候事件频发等，对人类的生存和发展构成了巨大威胁。因此，有效控制和减少CO_2排放已成为全球亟待解决的重大课题。

在众多CO_2减排及转化利用技术中，光热CO_2甲烷化技术因其独特的优势而备受关注。该技术利用太阳能驱动，将CO_2和氢气转化为甲烷和水，不仅实现了CO_2的资源化利用，还生成了具有高附加值的清洁能源甲烷。这一过程不仅有助于缓解温室效应，还能为能源领域提供新的解决方案，对于实现碳中和目标具有重要的战略意义。从能源角度来看，甲烷作为一种清洁高效的能源，可广泛应用于发电、供暖、化工原料等领域，有助于减少对传统化石能源的依赖，促进能源结构的优化和可持续发展。

实现这一技术的关键在于开发新型高效的催化剂。传统的催化剂在光热CO_2甲烷化反应中存在活性低、选择性差、稳定性不足等问题，限制了该技术的大规模应用和工业化发展。因此，研发具有高活性、高选择性和良好稳定性的新型催化剂迫在眉睫。Co-Pd或Ni/CN/SiO_2催化剂由于其独特的组成和结构，在众多催化剂体系中展现出潜在的应用前景，有望为光热CO_2甲烷化技术带来新的突破。

1.2光热CO_2甲烷化研究现状

光热CO_2甲烷化反应的研究始于20世纪70年代，随着能源危机和环境问题的日益突出，该领域的研究逐渐受到重视。早期的研究主要集中在探索不同催化剂对CO_2甲烷化反应的催化性能上，发现过渡金属催化剂如Ru、Rh、Ni等对该反应具有一定的催化活性。然而，这些催化剂在实际应用中存在成本高、资源稀缺等问题，限制了其大规模推广。

近年来，随着材料科学和纳米技术的飞速发展，新型催化剂的设计与制备取得了显著进展。研究人员通过对催化剂的组成、结构和形貌进行精细调控，开发出了一系列高性能的光热催化剂。例如，通过将金属纳米颗粒负载在具有高比表面积和良好光热性能的载体上，如TiO_2、ZrO_2、SiO_2等，可以提高催化剂的活性和稳定性。同时，引入助剂如CeO_2、La_2O_3等，能够调节催化剂的电子结构和表面性质，进一步提升其催化性能。

在不同催化剂体系的应用方面，贵金属催化剂如Ru基催化剂在低温下具有较高的催化活性和选择性，但由于成本高昂，难以实现大规模应用；Ni基催化剂因其价格相对低廉、催化活性较高而受到广泛关注，然而其在高温下容易发生烧结和积碳，导致催化剂失活。为了解决这些问题，研究人员采用了多种方法对Ni基催化剂进行改性，如优化载体结构、添加助剂、制备纳米复合材料等。

当前光热CO_2甲烷化研究仍面临诸多挑战。一方面，催化剂的活性和选择性仍有待进一步提高，以实现更高的CO_2转化率和甲烷选择性；另一方面，催化剂的稳定性和抗积碳性能较差，限制了其在实际应用中的寿命和效率。此外，光热协同作用机制尚不明确，缺乏深入系统的理论研究，这也阻碍了新型高效催化剂的开发和优化。

1.3Co-Pd或Ni/CN/SiO_2催化剂研究现状

Co-Pd催化剂在有机合成、加氢反应等领域展现出良好的催化性能。在CO_2甲烷化反应中，Co具有良好的CO_2吸附和活化能力，Pd则能够促进氢气的解离和活化，两者协同作用有望提高催化剂的活性和选择性。已有研究表明，通过调控Co和Pd的比例以及负载方式，可以优化催化剂的性能。例如，采用共沉淀法制备的Co-Pd双金属催化剂，在一定条件下表现出较高的CO_2转化率和甲烷选择性。然而，目前关于Co-Pd催化剂在光热CO_2甲烷化反应中的研究还相对较少，其光热催化性能和作用机制有待进一步深入探究。

Ni/CN/SiO_2催化剂是一种新型的复合催化剂，其中Ni作为活性中心，CN（碳氮化合物）具有良好的光吸收和电子传导性能，能够增强光热效应，SiO_2则作为载体，提供高比表面积和良好的稳定性。在已有的研究中，Ni/CN/SiO_2催化剂在光催化和热催化反应中均表现出一定的优势。在光催化降解有机污染物的研究中，Ni/CN/SiO_2催化剂展现出较高的催化活性和稳定性，能够有效降解多种有机污染物；在热催化CO_2甲烷化反应中，该催化剂也表现出较好的催化性能，能够在一定程度上提高CO_2的转化率和甲烷的选择性。但在光热CO_2甲烷化领域，Ni/CN/SiO_2催化剂的研究尚处于起步阶段，其性能优化和作用机制的研究还存在很大的空间。

本文将以Co-Pd或Ni/CN/