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氮杂冠醚接枝聚砜/非织造布基复合膜：制备工艺与锂同位素分离性能的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

锂同位素在核能领域扮演着举足轻重的角色。锂元素在自然界中存在两种稳定同位素，即^{6}Li和^{7}Li，丰度分别约为7.5%和92.5%。在核能应用里，^{6}Li被中子轰击后会生成氚和氦，这对于聚变堆中氚的不断增殖至关重要，是核聚变堆不可或缺的燃料；而^{7}Li通常被用作核聚变反应堆的堆心冷却剂与导热的载热剂，同时也可作为钍堆熔盐介质。随着全球对核能的开发与利用不断推进，如核聚变能源的研究发展以及钍基熔盐堆等先进核反应堆概念的提出，对锂同位素的需求持续增长，且对其纯度和丰度也提出了更高要求，因此锂同位素的高效分离技术成为关键。

当前，传统的锂同位素分离方法主要有锂汞齐法、溶剂萃取法、离子交换色谱法等。锂汞齐法虽单级分离系数可达1.05左右，交换速率快，体系易形成两相对流利于工艺流程设计和级联，但该方法在分离过程中需大量使用金属汞，汞具有剧毒性，会对环境安全和人体健康造成严重威胁，并且受汞产量限制，难以实现大规模生产，美国、欧洲（除俄罗斯外）等已停止利用该工艺生产锂同位素。溶剂萃取法需要寻找合适的萃取体系，然而满足具有较大分离系数、萃取和反萃及同位素交换反应速度快、转相回流方便经济、有机相锂浓度大、化学稳定性好、损失少、低毒或无毒、来源充沛且价廉、易于再生等条件的萃取体系相当困难。离子交换色谱法也存在着分离效率、成本等方面的问题，如树脂的交换容量有限，导致处理量受限，且树脂的再生过程较为复杂，成本较高。

膜分离技术作为一种新型的分离方法，具有环境友好、操作连续、能耗低等优点，在锂同位素分离领域展现出了巨大的潜力。通过制备具有特殊结构和性能的膜材料，利用膜对不同锂同位素的选择性透过差异，实现锂同位素的分离。非织造布基复合膜因非织造布具有良好的机械性能和孔隙结构，能为复合膜提供支撑，提高膜的稳定性和耐用性。聚砜作为一种高性能的聚合物材料，具有良好的化学稳定性、机械强度和成膜性能，是制备分离膜的常用材料之一。将氮杂冠醚接枝到聚砜上，利用氮杂冠醚对金属阳离子尤其是锂阳离子的特异性络合能力，有望提高复合膜对锂同位素的选择性分离性能。因此，开展氮杂冠醚接枝聚砜/非织造布基复合膜制备及其锂同位素分离性能研究，对于开发高效、绿色的锂同位素分离技术，解决传统分离方法的局限，满足核能领域对锂同位素日益增长的需求具有重要的现实意义，同时也有助于推动膜分离技术在同位素分离领域的发展，为相关领域的科学研究和工业应用提供新的思路和方法。

1.2研究目的与内容

本研究旨在制备氮杂冠醚接枝聚砜/非织造布基复合膜，并深入探究其锂同位素分离性能，为锂同位素分离技术的发展提供新的材料和方法。围绕这一目标，主要开展以下研究内容：

复合膜的制备：系统研究不同非织造布种类、聚合物浓度、添加剂种类及浓度、凝固浴温度等因素对氮杂冠醚接枝聚砜/非织造布基复合膜结构和性能的影响。通过优化制备工艺参数，获得具有理想结构和性能的复合膜。例如，考察不同非织造布的纤维粗细、孔隙分布等对复合膜整体结构稳定性和孔径分布的影响；研究聚合物浓度变化如何影响复合膜的成膜质量、膜厚以及机械强度；探讨添加剂种类（如致孔剂、增塑剂等）和浓度对复合膜孔隙率、亲水性等性能的调控作用；分析凝固浴温度对复合膜相转化过程的影响，进而明确其对膜结构和性能的作用机制。

复合膜的性能表征：运用扫描电镜（SEM）、孔隙率测试、通量测试、截留率测试等多种手段，对制备的复合膜进行全面的结构和性能表征。通过SEM观察复合膜的表面和断面微观结构，分析膜的孔形态、孔径大小及分布情况；利用孔隙率测试获取复合膜的孔隙率数据，了解膜内部孔隙的占比情况；通过通量测试确定复合膜在不同条件下对液体的透过能力；采用截留率测试评估复合膜对特定溶质的截留效果，从而全面掌握复合膜的基本性能。

复合膜的锂离子吸附性能研究：详细探究锂盐浓度、温度等因素对复合膜锂离子吸附性能的影响。运用Lagrange准一级吸附动力学、Lagrange准二级吸附动力学、Langmuir吸附等温模型、Freundlich吸附等温模型、D-R吸附等温模型、Temkin吸附等温模型等多种模型对吸附过程进行分析，深入研究吸附动力学和热力学特征。例如，通过改变锂盐浓度，观察复合膜对锂离子吸附量的变化，分析吸附过程是否符合特定的吸附动力学模型；研究不同温度下复合膜的吸附性能，确定吸附过程的热力学参数，如吸附焓变、熵变和自由能变等，从而揭示复合膜对锂离子的吸附机制。

复合膜的锂同位素分离性能研究：深入研究萃取时间、膜结构、冠醚固载量、萃取体系等因素对复合膜锂同位素分离性能的影响规律。通过实验测定不同条件下的锂同位素