热处理对天然针铁矿NH₃-SCR活性的影响及作用机制探究.docxVIP

热处理对天然针铁矿NH?-SCR活性的影响及作用机制探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的加速，氮氧化物（NOx）的排放问题日益严峻，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。NOx主要包括一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）等，其来源广泛，涵盖自然产生与人为排放。自然产生途径如土壤和海洋中有机物的分解、火山爆发、闪电或细菌的活动等；人为排放则主要源于固定源（如工业锅炉、燃煤锅炉等）与移动源（如车辆排放），其中火力发电、锅炉等是氮氧化物最大的工业来源，在城区，机动车尾气排放则是氮氧化物的主要来源之一，农业生产过程土壤也会排放二氧化氮。

氮氧化物对环境和人体健康危害显著。在环境方面，它是臭氧的重要前体物，与其他污染物相互作用后，易形成雾霾和光化学烟雾，严重影响城市空气质量；也是大气细颗粒中硝酸盐的重要前体物，对大气细颗粒物污染防控至关重要；还会与大气中的水蒸气反应，生成硝酸，导致酸雨的形成，对土壤、水体和生态系统造成损害。从人体健康角度来看，氮氧化物进入人体后，首先与血液中的血色素结合，致使身体出现中枢神经麻痹的症状，同时会对人体的心脏等重要器官造成不同程度的损伤，还会影响肺部的功能，导致一系列呼吸系统疾病。

我国氮氧化物排放现状不容乐观，尽管随着空气污染治理工作的推进，2019年NOx排放量下降至1233.9万吨，2020年排放总量为1019.7万吨，但工业废气排放占比仍达40.9%，非电行业（如焦化、钢铁、玻璃、陶瓷、水泥、燃气锅炉、垃圾焚烧等）的NOx排放量依旧处于高位。为了有效控制氮氧化物排放，我国制定了严格的排放标准，如《大气污染物综合排放标准》（GB16297-1996）规定了不同行业和区域的大气污染物排放限值。

目前，氮氧化物的控制技术主要包括燃烧过程中NOx的形成机理研究与控制技术、低NOx燃烧技术以及烟气脱硝技术。燃烧过程中NOx的形成主要有热NOx、燃料NOx和快速NOx三种类型，低NOx燃烧技术通过改善燃烧条件，如采用阶段燃烧法、排气循环法等，来降低NOx的生成量；烟气脱硝技术则是在燃烧后对烟气进行处理，以减少NOx的排放，其中氨选择性催化还原（NH3-SCR）法是应用最广泛、技术最成熟的一种方法。

在NH3-SCR技术中，催化剂的性能对脱硝效果起着关键作用。当前商用催化剂主要以钒钛基催化剂为主，但它存在活性温度高且范围窄（300-400℃）、易产生二次污染等缺点。因此，开发低成本、高活性、强抗水抗硫性能的环境友好型脱硝催化剂成为研究热点。

针铁矿作为一种重要的天然铁矿资源，广泛分布在土壤、岩石等自然环境中，具有高表面积、化学性质稳定、低成本等优点，在水处理、土壤修复等领域应用广泛。有研究表明针铁矿经高温煅烧后的产物主要为α-Fe2O3，将其作为铁基催化剂原料用于SCR具有实际可行性，不仅能有效提高针铁矿资源的高效利用，还能降低脱硝催化剂成本。然而，纯铁氧化物活性温度范围高且窄，且烟气中的H2O和SO2易使催化剂失活，需对其负载活性组分以提高脱硝活性和抗水抗硫性能。

本研究聚焦于热处理天然针铁矿的NH3-SCR活性及作用机制，旨在探究热处理对天然针铁矿结构和性能的影响，明确其在NH3-SCR反应中的活性及作用机制，为开发新型、高效、低成本的脱硝催化剂提供理论依据和技术支持，这对于推动环保事业发展、降低氮氧化物排放、改善大气环境质量具有重要的现实意义，同时也有助于拓展天然针铁矿的应用领域，提高资源利用率，促进催化剂行业的创新发展。

1.2国内外研究现状

国外在氮氧化物控制技术及催化剂研究方面起步较早，取得了一系列成果。在NH3-SCR催化剂研究领域，对钒基催化剂的研究深入，不断优化其性能，同时积极探索新型催化剂材料。对于铁基催化剂，尤其是以天然针铁矿为原料制备的催化剂，也有一定的研究关注，通过对针铁矿进行改性处理，试图提高其脱硝活性和稳定性。

国内对氮氧化物排放问题高度重视，近年来在相关研究方面投入大量资源。在NH3-SCR技术研究中，一方面致力于改进现有商用催化剂的性能，降低其活性温度窗口，提高抗中毒能力；另一方面，积极开发新型催化剂，如对铁锰催化剂、分子筛催化剂、碳基催化剂等进行研究。在针铁矿的研究方面，主要集中在其在水处理、土壤修复等传统领域的应用，将其应用于大气污染治理领域，特别是选择性催化还原脱硝领域的研究相对较少。虽然有研究表明针铁矿经高温煅烧后可转化为α-Fe2O3并用于SCR，但对热处理天然针铁矿的NH3-SCR活性及详细作用机制的系统研究仍存在空白。现有研究在催化剂的抗水抗硫性能提升、活性温度范围拓宽等方面还存在不足，需要进一