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基于激子带内吸收的二硫化钨及其异质结构载流子动力学解析

一、引言

1.1研究背景与意义

在现代材料科学与光电器件领域，二维材料由于其独特的原子结构和物理性质，展现出了前所未有的应用潜力。二硫化钨（WS_2）作为典型的过渡金属二硫族化合物（TMDCs），具有优异的电学、光学和力学性能，在光电器件如光电探测器、发光二极管、场效应晶体管以及太阳能电池等领域吸引了众多科研工作者的目光。

以光电探测器为例，高性能的光电探测器需要具备快速的响应速度、高灵敏度和宽光谱响应范围。二硫化钨因其在可见光到近红外光区域的良好光吸收特性以及较高的载流子迁移率，有望实现对微弱光信号的快速捕捉和高效转换，从而提升光电探测器的性能。在发光二极管应用中，二硫化钨的荧光发射特性可用于实现新型的发光机制，开发出具有独特发光波长和高效率的发光器件，满足不同场景下的照明和显示需求。

载流子动力学过程描述了光生载流子（电子-空穴对）在材料中的产生、输运、复合等行为，这些过程对二硫化钨及其异质结构的光电性能起着决定性作用。在光电器件工作时，载流子的快速产生和有效分离能够提高器件的响应速度；而载流子的长寿命和低复合率则有助于提升器件的灵敏度和效率。因此，深入研究二硫化钨及其异质结构中载流子的动力学过程，对于理解其光电性能的内在机制，进而优化材料和器件性能，推动二硫化钨基光电器件从实验室研究走向实际应用具有关键意义。

1.2二硫化钨及其异质结构概述

二硫化钨的晶体结构主要存在2H、3R和1T等相，其中2H相是最为常见的稳定相，具有六方对称性。在2H相的二硫化钨中，每个单元层呈现出“硫-钨-硫（S-W-S）”的三明治结构，即一层钨原子被夹在上下两层硫原子之间，层内原子通过强共价键紧密结合，赋予了材料较高的层内稳定性。而层与层之间则依靠较弱的范德华力相互作用，这种相对较弱的层间作用力使得二硫化钨能够通过机械剥离或化学剥离等方法制备出单层或少层的二维材料。3R相具有三方对称性，其原子堆积序列与2H相不同，为A-B-C，这种结构相对少见，但在某些物理特性上表现出独特之处，例如其层间相对位移导致层间距变化，进而对材料的电子和光学性能产生影响。1T相表现为正交或三方对称，具有金属性质，通常可通过化学掺杂或外部应力诱导，从半导体相（如2H相）转变而来，在这种结构下，金属原子在层内的相对位置发生改变，层间距也有所降低。不同晶相的二硫化钨在晶格常数、层间距等微观结构参数上存在差异，这些差异进一步导致了材料宏观性能的显著不同。

从性质上看，二硫化钨具有良好的化学稳定性，在常温常压下不易与大多数化学物质发生反应。然而，它对水具有较强的敏感性，容易在水中分解，因此需要在空气中密封保存。二硫化钨在空气中暴露时，表面会形成一层保护性的氧化钨膜，有利于提高其稳定性。在电学方面，二硫化钨是一种直接带隙半导体，其带隙大小与层数密切相关，块体二硫化钨的带隙约为1.3-1.4eV，而单层二硫化钨的带隙可增大至约1.8-2.0eV，这种随层数变化的带隙特性使其在半导体器件应用中具有独特优势。在光学上，二硫化钨在可见光到近红外光区域展现出广泛的光吸收能力，并且能够产生荧光发射现象，其光吸收和发射特性与材料的晶体结构、电子结构以及层数、尺寸、缺陷等因素密切相关。

二硫化钨可以与多种材料如石墨烯、黑磷、二硒化钼等形成异质结构。形成异质结构的方式主要有范德华力外延生长法、转移堆叠法等。以范德华力外延生长法制备二硫化钨/石墨烯异质结构为例，在合适的生长条件下，二硫化钨和石墨烯通过范德华力相互作用，在原子层面实现紧密结合，形成稳定的异质结构。这种异质结构的优势在于能够整合不同材料的优异性能，克服单一材料的局限性。由于石墨烯具有优异的电子传输性能，与二硫化钨形成异质结构后，可显著提高二硫化钨的电子迁移率，从而提升整个异质结构在电子学器件中的应用性能；二硫化钨与黑磷形成的异质结构则可利用黑磷的高载流子迁移率和各向异性电学特性，实现对载流子输运方向和速率的有效调控，拓展在光电器件中的应用。

1.3激子带内吸收原理及研究现状

激子是由受库仑作用相互吸引的电子-空穴对组成的准粒子。当材料受到光激发时，价带中的电子被激发到导带，同时在价带中留下空穴，电子和空穴通过库仑相互作用结合形成激子。激子带内吸收是指激子在其能级结构内的不同子能级之间发生跃迁时吸收光子的过程。在二硫化钨及其异质结构中，激子带内吸收与材料的电子结构、晶体结构以及载流子之间的相互作用密切相关。当光子能量与激子的特定带内能级差相匹配时，就会发生激子带内吸收，导致材料对该波长的光产生吸收变化，这种吸收变化可通过光谱技术进行探测和分析。

早期对激子带内吸收的研究主要集中在一些传统的半导体材料如硅、锗等。随着二维材料的兴