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电催化析氧反应中Co9S8/Ni3S2电极的制备工艺与性能优化研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，能源消耗急剧增长，传统化石能源如煤炭、石油和天然气等面临着日益枯竭的困境，能源危机已成为全球关注的焦点问题。与此同时，化石能源的大量使用还带来了严重的环境污染和生态破坏，如温室气体排放导致的全球气候变暖、空气污染引发的各种健康问题等，对人类的生存和发展构成了巨大威胁。在这样的背景下，开发清洁、可持续的新能源已成为当务之急。

氢能作为一种理想的清洁能源，具有诸多显著优点。首先，氢气的燃烧热值高，高达1.8×105kJ/kg，是汽油的3倍以上，能够为各种设备和交通工具提供高效的动力支持。其次，氢气的来源广泛，水是地球上最为丰富的资源之一，通过电解水制氢技术可以将水分解为氢气和氧气，实现氢能源的可持续供应。此外，氢气燃烧后的产物只有水，不会产生任何污染物，对环境友好，有助于缓解当前严峻的环境压力，推动全球可持续发展目标的实现。因此，氢能被视为未来能源领域的重要发展方向，具有巨大的应用潜力和战略意义。

电解水制氢技术是目前获取氢气的重要途径之一，它通过在电极上施加电能，促使水分子发生电化学反应，分解为氢气和氧气。在电解水过程中，阳极发生析氧反应（OxygenEvolutionReaction，OER），阴极发生析氢反应（HydrogenEvolutionReaction，HER）。然而，OER过程涉及多个电子转移步骤，其动力学反应速度缓慢，需要较高的过电位才能驱动反应进行，这导致了电解水制氢的能耗较高，成本增加，严重制约了电解水制氢技术的大规模应用和商业化推广。

为了降低OER的过电位，提高电解水制氢的效率，开发高效的析氧阳极材料至关重要。过渡金属硫化物由于其独特的电子结构和良好的催化活性，在析氧反应中展现出了潜在的应用价值。其中，Co9S8和Ni3S2作为两种典型的过渡金属硫化物，受到了广泛的研究关注。Co9S8具有较高的电导率和丰富的活性位点，能够促进电子转移和反应进行；Ni3S2则具有多种价态和较高的理论电荷容量，界面氧化还原反应可逆，且成本较低。将Co9S8和Ni3S2复合制备成Co9S8/Ni3S2电极，有望通过两者之间的协同效应，进一步优化电极的电子结构，提高电极的导电性和催化活性，从而降低析氧反应的过电位，提升电解水制氢的效率。

对Co9S8/Ni3S2电极的制备及其析氧性能进行深入研究，对于推动电解水制氢技术的发展，实现氢能的大规模应用具有重要的现实意义。一方面，高效的Co9S8/Ni3S2电极能够降低电解水制氢的成本，提高氢气的生产效率，为氢能产业的发展提供有力的技术支撑，有助于缓解全球能源危机，减少对化石能源的依赖，保障国家能源安全。另一方面，该研究也有助于推动材料科学和电化学领域的发展，为开发新型高效的电催化剂提供新的思路和方法，促进相关学科的交叉融合和创新发展。

1.2国内外研究现状

在国外，众多科研团队对Co9S8/Ni3S2电极的制备及析氧性能展开了深入研究。部分团队采用阳离子交换法和水热法，在导电基底上成功构筑了具有自支撑纳米片阵列结构的Co9S8/Ni3S2电催化剂。测试结果表明，该催化剂在碱性电解液（1mol/LKOH）中展现出优异的析氧性能，获取50、100mA/cm2的催化电流密度所需要的过电位仅为230、280mV，同时在析氢性能测试中也表现出色。还有科研人员通过一步溶热工艺构建了莫特-肖特基Co9S8/Ni3S2氧化还原介质电极，并将其应用于模块化电化学制氢系统（mep）。该系统有效地避免了H2/O2的混合问题和膜的使用，输入能量低且生产氢气的能效高，在10mA/cm2条件下，每一步的能量输入（δg1=1.54V或δg2=0.3V）低于传统的一步式电解水系统（δg=1.97V）。

国内的研究也取得了一系列成果。有学者通过简单的水热原位转化策略，成功合成Ni3S2/Co9S8异质结构嵌在低结晶度NiCoLDH纳米片阵列上的新型多相电催化剂（Pc-NiCoLDH/Ni3S2/Co9S8），并将其应用于碱性条件OER和HER中，对应的过电位分别为η100=330mV、η10=127mV，全解水达到10mA/cm2的电流密度需要1.583V的电压。还有研究团队采用L-抗坏血酸和氯化胆碱形成低共熔溶剂（DESs），以商品化CoS2为原料，通过简单的涂覆和焙烧工艺，制备出均匀生长在泡沫镍表面的由纳米粒子组成微球结构的Co9S8/Ni3S2/Ni复合材料。该制备方法具有工艺简单、条件温和、制备成本低、可工业化生产