二硒化钨_二碲化钼I型范德华异质结超快光谱研究.pdfVIP

摘要

在超薄和延展性较好的光电设备应用中，二维过渡金属硫族化合物（TMDs）

已经展现出了巨大的发展潜力,他们不仅拥有可发射性的亮态激子，还具有非常

丰富的非发射性的暗态激子，其中暗态激子包括动量禁阻的间接激子和类似于三

线态的自旋禁阻激子，并且在二维的光电设备中，当材料被光学或者电学激发后，

所形成的激子中暗态激子也是占主导地位的。因此，有效捕获TMDs材料中的亮

激子、暗激子并且充分理解激子的传输机制不仅是一种兴趣驱导也是一种技术挑

战。在这里，我们通过稳态荧光光谱和超快瞬态反射光谱等光学测试手段发现在

WSe/MoTe范德华异质结中超快的单向能量转移过程，有效的激子捕获使

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MoTe2的荧光强度得到增强。并且亮激子和暗激子都参与到了能量转移过程中，

且转移效率几乎达到100%，转移速率在约200fs超快的时间尺度，说明在极限

的二维层状厚度下得到的范德华异质结中能量转移过程主要是通过电子和空穴

同时发生转移的Dexter能量转移机制进行的。这个研究结果冲击了在二维界面

传统的偶极-偶极耦合机制的经典假设，并且也为基于2D范德华异质结的相关

光电设备应用的高速、有效光捕获和光发射提供了一条发展路径。同时由于二维

TMDs优异的光学和电学性质对外界介电环境的敏感性，引发了我们对单层

TMDs外构建单纯激子电场（激子中电子空穴形成的静电场）进行相关光学性质

调控研究的兴趣。我们借助WSe/MoTeI型范德华异质结独特的电子能带结构

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排布，通过稳态反射光谱和超快瞬态反射光谱等测试手段发现用1030nm对异质

结进行激发可以在WSe2外构建单纯的激子电场，诱导其激子结合能发生改变，

进而实现WSe2相关光学性质的调控，此现象的发现与研究丰富了二维TMDs光

学性质调控方法的多样性，引导我们对于激子电场对二维半导体材料光电性质的

影响机制有了初步的认识，也促进了相关光电设备应用的进一步发展。

关键词：能量转移，激子电场，超快光谱，二维范德华异质结，I型能带排布

Abstract

Two-dimensional(2D)transition-metaldichalcogenides(TMDs)haveshown

greatpotentialinultrathinandflexibleoptoelectronicandphotonicsdevices.Besides

emissivebrightexcitons,theyalsopossessrichnon-emissivedarkexcitonsincluding

momentum-forbiddenindirectexcitonsandspin-forbiddentriplet-likeexcitons,which

couldbedominantspeciesunderopticalorelectricalexcitationin2Doptoelectronic

andphotonicdevices.EfficientharvestingofbothbrightanddarkexcitonsfromTMDs

andunderstandingtheexcitontransfermechanismconsequentlyarenotonly

fundamentalinterestbutalsoatechnologicalchallenge.Here,bycombiningsteady-

statephotoluminescencespectroscopyandultrafasttransientreflectancespectroscopy,

weshowefficientexcitonharvestingbyultrafastenergytransferinWSe/MoTe