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基于DNA电化学生物传感器的汞离子与银离子高灵敏检测技术研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化和城市化进程的加速，重金属污染问题愈发严峻，给生态环境和人类健康带来了极大的威胁。汞离子（Hg^{2+}）和银离子（Ag^{+}）作为典型的重金属离子，具有生物毒性、难降解性和生物累积性等特点，即使在环境中以极低浓度存在，也可能通过食物链的富集作用进入人体，对人体的神经系统、免疫系统、生殖系统等造成损害。

汞离子对人体的危害尤为严重，它能够干扰神经系统的正常功能，导致记忆力减退、失眠、震颤等症状，甚至引发肾衰竭和死亡。例如，20世纪50年代发生在日本的水俣病，就是由于工业废水排放的汞污染，导致当地居民食用受污染的鱼类后，出现了严重的汞中毒症状，许多人因此致残甚至死亡。银离子虽然在一定程度上具有抗菌性，被应用于医疗和食品保鲜等领域，但过量的银离子摄入也会对人体造成不良影响，如导致皮肤变色、肝肾损伤等。

传统的重金属离子检测方法，如原子吸收光谱法、电感耦合等离子体质谱法等，虽然具有较高的准确性和灵敏度，但存在设备昂贵、操作复杂、需要专业人员和大型实验室等局限性，难以满足现场快速检测和实时监测的需求。因此，开发一种简单、快速、灵敏、低成本的重金属离子检测方法具有重要的现实意义。

DNA电化学生物传感器作为一种新型的生物传感器，结合了DNA分子的特异性识别能力和电化学检测技术的优势，具有操作简便、响应速度快、灵敏度高、成本低等特点，在重金属离子检测领域展现出了广阔的应用前景。DNA分子中的碱基对能够与特定的重金属离子发生特异性结合，从而引起DNA分子结构和电化学性质的变化，通过检测这些变化可以实现对重金属离子的定量检测。此外，DNA电化学生物传感器还可以通过与纳米技术、微流控技术等相结合，进一步提高其性能和应用范围。

本研究旨在构建一种高性能的DNA电化学生物传感器，并将其应用于汞离子和银离子的检测，为环境监测和食品安全等领域提供一种新的检测手段。通过优化传感器的构建方法和检测条件，提高传感器的灵敏度、选择性和稳定性，实现对汞离子和银离子的快速、准确检测，对于保障生态环境和人类健康具有重要的意义。

1.2国内外研究现状

近年来，DNA电化学生物传感器在重金属离子检测领域的研究取得了显著进展。国内外学者在传感器的构建材料、修饰方法、信号放大策略等方面进行了大量的研究工作，不断提高传感器的性能和应用范围。

在汞离子检测方面，研究人员利用DNA分子中胸腺嘧啶（T）与汞离子之间的特异性结合作用，构建了多种基于T-Hg^{2+}-T错配结构的DNA电化学生物传感器。例如，有研究通过将一端修饰巯基的DNA固定链自组装到金电极表面，再与富含胸腺嘧啶的DNA探针链杂交，基于T-Hg^{2+}-T错配与DNA杂交原理，采用电化学阻抗法实现对汞离子的检测，该传感器的最低检出限可达0.2nM，线性范围为1-10nM。还有研究将富含胸腺嘧啶的DNA单链固定到金电极表面，DNA链通过T-Hg^{2+}-T错配形成发卡结构，结合电化学阻抗分析技术，实现对汞离子的定量检测，其最低检出限为0.4nM，线性范围为2-10nM。此外，一些研究还通过引入纳米材料，如石墨烯、纳米金等，来增强传感器的信号响应和稳定性，进一步提高检测灵敏度。

在银离子检测方面，研究人员主要利用DNA分子与银离子之间的相互作用，以及银离子对DNA酶活性的影响等原理来构建传感器。有研究利用银离子能够与DNA分子中的碱基结合，导致DNA分子构象发生变化的特性，通过电化学方法检测DNA构象变化引起的电信号改变，实现对银离子的检测。还有研究发现，某些DNA酶在银离子存在的情况下，其催化活性会发生显著变化，基于此构建了基于DNA酶的电化学生物传感器用于银离子检测。然而，目前针对银离子检测的DNA电化学生物传感器的研究相对较少，检测方法和性能还有待进一步优化和提高。

尽管目前DNA电化学生物传感器在汞离子和银离子检测方面取得了一定的成果，但仍存在一些不足之处。部分传感器的检测灵敏度和选择性有待提高，难以满足实际样品中痕量重金属离子的检测需求；传感器的稳定性和重现性还不够理想，在实际应用中存在一定的局限性；此外，传感器的制备过程较为复杂，需要耗费大量的时间和成本，限制了其大规模应用。因此，开发更加高效、灵敏、稳定且易于制备的DNA电化学生物传感器仍然是该领域的研究重点和挑战。

1.3研究内容与创新点

本研究围绕DNA电化学生物传感器的构建及其在汞离子和银离子检测中的应用展开，主要研究内容如下：

DNA电化学生物传感器的构建：通过对DNA序列的设计