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甲烷化学链燃烧中铁铝复合载氧体的制备、特性与优化策略

一、引言

1.1研究背景

随着全球能源需求的持续增长以及对环境保护意识的不断提高，开发高效、清洁的能源利用技术已成为当今社会的迫切需求。在众多的能源利用方式中，化学链燃烧技术因其独特的优势受到了广泛关注。化学链燃烧（ChemicalLoopingCombustion，CLC）是一种新型无火焰燃烧方式，其基本原理是将传统的燃烧过程分为两个步骤，分别在燃料反应器和空气反应器中进行。在燃料反应器中，载氧体与燃料发生还原反应，释放出二氧化碳和水等燃烧产物，同时载氧体被还原；在空气反应器中，被还原的载氧体与空气中的氧气发生氧化反应，重新恢复到初始的氧化态，释放出热量。这种燃烧方式避免了空气与燃料的直接接触，使得燃烧过程更加高效，同时还具有二氧化碳内分离的优势，为解决温室气体排放问题提供了新的途径。

甲烷作为天然气的主要成分，是一种优质、清洁的能源。甲烷化学链燃烧技术以甲烷为燃料，通过载氧体的循环使用，实现了甲烷的高效燃烧和二氧化碳的低成本捕集，具有广阔的应用前景。在甲烷化学链燃烧系统中，载氧体是核心关键部件，其性能直接影响着整个燃烧系统的效率、稳定性和经济性。理想的载氧体应具备高的氧传递能力、良好的反应活性、高的机械强度、抗烧结性以及抗积碳性能等。目前，研究较多的载氧体主要包括金属氧化物载氧体，如镍基、钴基、铜基和铁基载氧体等。其中，铁基载氧体由于其价格低廉、资源丰富、环境友好等优点，被认为是最具潜力的载氧体之一。然而，单一的铁基载氧体在反应活性、循环稳定性等方面仍存在一些不足，限制了其在甲烷化学链燃烧中的大规模应用。

为了改善铁基载氧体的性能，研究人员开始尝试将铁与其他元素复合，制备铁基复合载氧体。其中，铁铝复合载氧体由于氧化铝的引入，不仅可以提高载氧体的机械强度和抗烧结性能，还可以通过改变铁物种的存在形态和分布，影响载氧体的反应活性和氧传递能力。因此，铁铝复合载氧体在甲烷化学链燃烧中展现出了良好的应用潜力，成为近年来的研究热点之一。

1.2研究目的与意义

本研究旨在通过对铁铝复合载氧体制备方法的深入研究，开发出一种高效、稳定的铁铝复合载氧体制备工艺，提高载氧体在甲烷化学链燃烧中的性能，为甲烷化学链燃烧技术的工业化应用提供技术支持和理论依据。

从提高燃烧效率的角度来看，通过优化制备方法，可以调控铁铝复合载氧体的微观结构和化学组成，从而提高其与甲烷的反应活性，使甲烷能够更充分地燃烧，提高燃烧效率，减少能源浪费。良好的反应活性还可以加快反应速率，缩短反应时间，提高整个燃烧系统的运行效率。

在提升载氧体性能方面，合适的制备方法可以增强载氧体的循环稳定性，减少载氧体在多次循环使用过程中的活性衰减和结构破坏。这不仅可以降低载氧体的使用成本，还可以保证燃烧系统的长期稳定运行。制备方法还可以改善载氧体的抗积碳性能，减少积碳对载氧体活性和反应性能的影响，进一步提高载氧体的使用寿命和燃烧系统的可靠性。

铁铝复合载氧体的研究对于推动甲烷化学链燃烧技术的发展具有重要意义。该技术的成功应用将有助于实现天然气的高效清洁利用，减少温室气体排放，缓解能源危机和环境污染问题，促进能源与环境的可持续发展。

1.3国内外研究现状

国内外学者针对铁铝复合载氧体的制备方法开展了大量研究工作，并取得了一系列成果。在制备方法上，目前主要采用的有浸渍法、共沉淀法、溶胶-凝胶法等。

浸渍法是将载体浸渍在含有活性组分的溶液中，使活性组分负载在载体表面，然后经过干燥、煅烧等步骤得到载氧体。这种方法操作简单，成本较低，易于工业化生产。Liu等采用浸渍法制备了Fe2O3/Al2O3载氧体，研究发现，通过控制浸渍液的浓度和浸渍时间，可以调节铁物种在氧化铝载体表面的负载量和分布状态，从而影响载氧体的反应活性和循环稳定性。然而，浸渍法制备的载氧体可能存在活性组分分布不均匀的问题，导致载氧体性能的一致性较差。

共沉淀法是在含有金属离子的混合溶液中加入沉淀剂，使金属离子同时沉淀下来，形成前驱体，再经过洗涤、干燥、煅烧等过程得到载氧体。该方法可以使活性组分在载体中均匀分布，从而提高载氧体的性能。Wang等利用共沉淀法制备了铁铝复合载氧体，研究表明，共沉淀法制备的载氧体具有较高的比表面积和良好的孔结构，有利于提高载氧体与甲烷的接触面积和反应活性。共沉淀法的制备过程较为复杂，需要精确控制反应条件，如溶液的pH值、温度、沉淀剂的加入速度等，否则容易导致沉淀不均匀，影响载氧体的性能。

溶胶-凝胶法是通过金属醇盐的水解和缩聚反应，形成溶胶，再经过凝胶化、干燥、煅烧等步骤制备载氧体。这种方法可以在分子水平上控制载氧体的组成和结构，制备出的载氧体具有高度均匀的化学成分和精细的微