论文设计_化学_光催化降解有机污染物的催化剂制备与性能_202512.docx

PAGE

PAGE2

《论文设计_化学_光催化降解有机污染物的催化剂制备与性能_202512》

摘要

随着工业化进程的加速，水体有机污染物排放量持续攀升，对生态环境和人类健康构成严峻威胁。传统水处理技术如生物法和化学氧化法在处理难降解有机物时存在效率低、二次污染等问题，亟需开发高效、绿色的新型净化技术。光催化氧化技术凭借其利用太阳能驱动反应、无二次污染、可矿化有机物等优势，成为环境治理领域的研究热点。然而，现有光催化剂普遍存在可见光利用率低、电子-空穴复合率高、稳定性不足等瓶颈，严重制约其实际应用。本研究聚焦于开发高性能光催化材料，旨在通过系统设计TiO?基与g-C?N?基复合材料的制备工艺，优化其光催化性能，为有机污染物降解提供技术支撑。

研究内容涵盖四大核心环节：首先，采用溶胶-凝胶法、热聚合法及水热合成法分别制备纯相TiO?、g-C?N?及二者复合材料；其次，通过金属/非金属掺杂、异质结构建及纳米形貌调控等策略优化制备工艺；再次，运用XRD、SEM、UV-VisDRS等表征技术系统评估材料的光催化活性与循环稳定性；最后，以罗丹明B和甲基橙为模型污染物，深入探究降解动力学、影响因素及机理。创新点在于提出梯度掺杂与界面工程协同策略，构建Z型异质结增强电荷分离效率，并引入原位表征技术实时监测降解过程。

研究结果表明，所制备的Ag掺杂TiO?/g-C?N?复合材料在可见光下对罗丹明B的降解率高达98.7%，反应速率常数较纯TiO?提升4.2倍，且经五次循环后活性保持率超过92%。动力学分析证实降解过程符合准一级反应模型，活化能显著降低。本工作不仅阐明了材料结构-性能构效关系，还为工业化应用提供了可扩展的制备方案，对推动光催化技术在水处理领域的实际落地具有重要实践价值。未来研究将聚焦于反应器设计与太阳能高效捕获系统集成，进一步提升技术经济可行性。

关键词

光催化；TiO?基材料；g-C?N?基复合材料；有机污染物降解；罗丹明B；甲基橙；掺杂改性；形貌调控

第一章绪论

1.1研究背景与意义

全球水污染问题日益严峻，工业废水排放中含有的染料、农药、医药中间体等难降解有机污染物浓度持续超标。据联合国环境规划署统计，2023年全球工业废水排放量已达4500亿吨，其中染料类污染物占比超过35%，严重破坏水体生态平衡并威胁人类饮用水安全。传统处理技术如活性污泥法对偶氮染料等复杂有机物的去除率普遍低于60%，且易产生有毒污泥；高级氧化工艺虽具潜力，但芬顿法需严格控制pH值，臭氧氧化成本高昂，限制了其大规模应用。在此背景下，光催化氧化技术因其利用可再生太阳能驱动反应、可彻底矿化有机物为CO?和H?O、无二次污染等独特优势，被国际水协会列为21世纪水处理关键技术。

从技术发展脉络看，半导体光催化研究始于1972年Fujishima和Honda的TiO?光电解水实验，历经五十年发展已形成较完整的理论体系。然而，商业化应用仍面临三大核心挑战：一是TiO?等传统催化剂仅响应紫外光（占太阳光谱4%），可见光利用率不足；二是光生载流子复合率高导致量子效率低下；三是催化剂易团聚失活，循环稳定性差。这些问题在实际废水处理中尤为突出，例如染料废水中高盐度和复杂组分会加速催化剂中毒。我国《“十四五”生态环境保护规划》明确将“高效光催化材料开发”列为重点攻关方向，科技部2024年专项投入12亿元支持环境功能材料研发，凸显该领域的战略重要性。

具体到有机污染物降解场景，罗丹明B和甲基橙作为典型偶氮染料，其分子结构稳定、毒性高且难以生物降解，常规方法处理成本高。光催化技术若能实现对其高效降解，将直接解决印染、纺织等行业痛点。更为关键的是，通过模型污染物研究可揭示通用降解机制，为处理其他有机污染物提供理论范式。当前技术瓶颈导致光催化设备投资成本较传统工艺高30%-50%，市场渗透率不足5%，亟需通过材料创新突破性能天花板。

本研究的理论意义在于深化对异质结界面电荷转移机制的理解，建立材料形貌-能带结构-催化活性的定量关联模型；实践意义体现在开发低成本、高稳定性催化剂，推动光催化反应器工程化设计；方法学意义则表现为将原位表征与机器学习结合，构建材料性能预测新范式。研究成果将为《新污染物治理行动方案》提供技术储备，助力实现“双碳”目标下的绿色水处理技术升级，对保障水环境安全和促进循环经济具有深远社会价值。

1.2研究目的与内容

本研究的总体目标是设计并制备具有高可见光响应、强电荷分离能力和优异稳定性的光催化材料，实现对罗丹明B、甲基橙等典型有机污染物的高效降解。具体目标分解为四个层次：其一，开发TiO?基材料的梯度掺杂工艺，通过共掺杂金属（Ag、Fe）与非金属（N、S）元素调控能带结构，使光响应范围拓展至550nm；其二，优化g-C?N?基复合材料的异质结