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可见光响应钽基与钛基氧氮化物光催化剂：制备、表征与性能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球经济的快速发展，能源短缺和环境污染问题日益严峻，成为制约人类社会可持续发展的两大瓶颈。传统化石能源如煤炭、石油和天然气的过度消耗，不仅导致其储量逐渐减少，还引发了一系列环境问题，如温室气体排放、酸雨、雾霾等，对生态平衡和人类健康造成了严重威胁。因此，开发清洁、可再生的能源以及高效的环境污染治理技术迫在眉睫。

光催化技术作为一种利用太阳能驱动化学反应的绿色技术，在能源转换和环境保护领域展现出巨大的潜力。通过光催化反应，可以将太阳能转化为化学能，实现水分解制氢、二氧化碳还原为燃料等能源相关过程，同时还能降解有机污染物、杀灭细菌等，达到净化空气和水体的目的。这为解决能源与环境问题提供了一种极具前景的途径，有望从根本上缓解人类对传统化石能源的依赖，减少环境污染，实现可持续发展。

然而，目前大多数光催化材料只能在紫外光下响应，而紫外光仅占太阳光能量的约5%，这极大地限制了光催化技术对太阳能的有效利用。为了充分利用占太阳光能量43%左右的可见光，开发具有可见光响应的光催化材料成为光催化领域的研究热点。钽基与钛基氧氮化物光催化剂因其独特的电子结构和光学性质，在可见光区呈现出较强的吸收能力，被认为是一类极具潜力的可见光响应光催化材料，对其进行深入研究具有重要的科学意义和实际应用价值。

从科学意义上讲，研究钽基与钛基氧氮化物光催化剂有助于深入理解光催化过程中的电子转移、能量转换等基本原理，丰富和完善光催化理论体系。这类材料的晶体结构、电子结构与光催化性能之间的关系复杂且独特，通过研究可以揭示其中的内在规律，为设计和开发更高效的光催化材料提供理论指导。同时，探索钽基与钛基氧氮化物光催化剂的制备方法、改性手段以及与其他材料的复合策略，有助于拓展材料科学的研究领域，推动材料科学的发展。

从实际应用价值来看，钽基与钛基氧氮化物光催化剂在能源和环境领域具有广泛的应用前景。在能源领域，可用于光催化分解水制氢，为解决能源危机提供清洁的氢能源；还可应用于光催化二氧化碳还原，将二氧化碳转化为有价值的燃料，如甲烷、甲醇等，不仅有助于缓解温室效应，还能实现碳资源的循环利用。在环境领域，这类光催化剂能够高效降解水中和空气中的有机污染物，如染料、农药、挥发性有机化合物等，净化水体和空气；还可用于杀菌消毒，保障公共卫生安全。此外，钽基与钛基氧氮化物光催化剂还可应用于光催化有机合成、光解水产氧等领域，具有广阔的应用空间。

1.2光催化基本原理

光催化反应的基本过程主要包括光生载流子的产生、分离和迁移，以及表面催化反应三个步骤。

当具有合适能带结构的半导体光催化剂受到能量大于其禁带宽度（E_g）的光照射时，价带上的电子（e^-）会吸收光子的能量，跃迁到导带上，从而在价带上留下空穴（h^+），形成光生电子-空穴对，这就是光生载流子的产生过程，其过程可表示为：

\text{?????????}+h\nu\rightarrowe^-+h^+

其中，h\nu表示光子能量。

光生电子-空穴对产生后，由于半导体内部存在电场或者光催化剂与吸附物质之间存在电位差，电子和空穴会发生分离，并分别向半导体表面迁移。在迁移过程中，部分光生电子-空穴对可能会发生复合，将吸收的光能以热能等形式释放，这会降低光催化效率。为了提高光催化效率，需要采取措施抑制光生电子-空穴对的复合，促进其有效分离和迁移。

迁移到光催化剂表面的光生电子和空穴具有较强的氧化还原能力，能够与吸附在催化剂表面的物质发生氧化还原反应，即表面催化反应。光生空穴具有强氧化性，可以夺取吸附在催化剂表面的有机污染物分子中的电子，将其氧化分解；光生电子具有强还原性，可以与吸附的氧气等氧化剂发生反应，生成具有氧化性的活性氧物种，如超氧自由基（\cdotO_2^-）、羟基自由基（\cdotOH）等，这些活性氧物种也能够参与有机污染物的氧化分解反应。以光催化降解有机污染物为例，其主要反应过程如下：

h^++\text{?±???????}\rightarrow\text{?°§????o§???}

e^-+O_2\rightarrow\cdotO_2^-

\cdotO_2^-+\text{?±???????}\rightarrow\text{?°§????o§???}

h^++H_2O\rightarrow\cdotOH+H^+

\cdotOH+\text{?±???????}\rightarrow\text{?°§????o§???}

在能源转化方面，光催化分解水制氢是一个重要的应用。在光催化剂的作用下，光生电子可以还原水产生氢气，光生空穴可以氧化水产生氧气