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氢氧燃料电池低铂非铂基阴极氧还原电催化剂：进展、挑战与展望

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球经济迅速发展的进程中，能源消耗急剧增长，传统化石能源如煤炭、石油和天然气等面临着日益严峻的枯竭危机。据国际能源署（IEA）统计，按照当前的能源消耗速度，全球石油储量预计仅能维持数十年，煤炭和天然气的可开采年限也不容乐观。与此同时，化石能源的大量使用带来了严重的环境污染问题，如温室气体排放导致的全球气候变暖，极端天气频繁出现，威胁着生态平衡和人类的生存发展；燃烧产生的大量烟尘、二氧化硫和氮氧化物等污染物，引发了雾霾、酸雨等环境灾害，严重危害人类健康。因此，开发清洁、高效、可持续的新能源技术已成为全球亟待解决的重大课题。

氢氧燃料电池作为一种将氢气和氧气的化学能直接转化为电能的装置，具有能量转换效率高、零排放、噪音低等显著优点，被视为解决能源和环境问题的理想方案之一。在交通运输领域，氢氧燃料电池汽车能够实现零尾气排放，有效减少城市空气污染，提升能源利用效率；在分布式发电领域，它可作为备用电源或小型电站，为偏远地区或应急场景提供稳定的电力供应；在航空航天领域，氢氧燃料电池因其高能量密度和轻量化特点，有望为飞行器提供更高效的动力支持。

然而，目前氢氧燃料电池的大规模商业化应用仍面临诸多挑战，其中阴极氧还原反应（ORR）催化剂成本高昂是主要瓶颈之一。传统的铂基催化剂虽然具有优异的催化活性，但铂是一种稀有且昂贵的贵金属，全球储量有限，价格波动较大，这使得燃料电池的制造成本居高不下。此外，铂催化剂在复杂的工作环境中还存在稳定性差、易中毒等问题，进一步限制了其使用寿命和应用范围。因此，开发高性能的低铂非铂基阴极氧还原电催化剂，对于降低氢氧燃料电池成本、提高其稳定性和耐久性，推动燃料电池的商业化进程具有至关重要的意义。

1.2氢氧燃料电池工作原理及阴极氧还原反应

氢氧燃料电池主要由阳极、阴极、电解质和外电路组成。其工作原理基于电化学反应，本质上是电解水的逆过程。在阳极，氢气在催化剂的作用下发生氧化反应，每个氢分子（H?）分解成两个氢离子（H?）和两个电子（e?），反应式为：H?→2H?+2e?。产生的电子通过外电路流向阴极，为外部负载提供电能，而氢离子则通过电解质向阴极迁移。

在阴极，氧气与从阳极过来的氢离子以及通过外电路传来的电子发生还原反应，生成水。根据电解质的不同，阴极氧还原反应的具体反应式有所差异：

在酸性电解质中，反应式为：O?+4H?+4e?→2H?O。

在碱性电解质中，反应式为：O?+2H?O+4e?→4OH?。

在固体氧化物电解质中，氧离子（O2?）通过固体氧化物电解质传导，反应式为：O?+4e?→2O2?，然后O2?与阳极过来的H?结合生成水。

整个氢氧燃料电池的总反应方程式为：2H?+O?→2H?O，在此过程中，化学能持续地转化为电能，同时只产生水这一唯一的副产物，实现了高效、清洁的能源转换。

在氢氧燃料电池中，阴极氧还原反应起着关键作用。与阳极的氢气氧化反应相比，氧还原反应的动力学过程相对缓慢，需要较高的过电位才能驱动反应进行，这导致了电池的能量损耗增加，效率降低。因此，开发高效的阴极氧还原电催化剂，降低反应的活化能，加快反应速率，对于提高氢氧燃料电池的性能和效率至关重要。

1.3研究目的与内容

本研究旨在开发高性能的低铂非铂基阴极氧还原电催化剂，以降低氢氧燃料电池的成本，提高其性能和稳定性，推动氢氧燃料电池的商业化应用。具体研究内容如下：

低铂非铂基催化剂的种类与设计：系统研究过渡金属基催化剂（如过渡金属合金、过渡金属氧化物、过渡金属硫化物等）、碳基催化剂（如石墨烯、碳纳米管、多孔碳等）以及金属有机框架（MOFs）衍生催化剂等多种低铂非铂基催化剂材料，通过理论计算和实验研究相结合的方法，设计具有高活性位点密度、良好导电性和稳定性的催化剂结构。

催化剂的制备方法与优化：探索溶胶-凝胶法、化学还原法、物理气相沉积法、共沉淀法等多种制备方法，研究制备条件（如温度、时间、反应物浓度等）对催化剂结构和性能的影响规律，优化制备工艺，以获得具有高催化活性和稳定性的低铂非铂基阴极氧还原电催化剂。

催化剂的性能研究与表征：采用电化学测试技术（如循环伏安法、线性扫描伏安法、旋转圆盘电极技术、计时电流法等）对催化剂的氧还原催化活性、稳定性、耐久性等性能进行系统研究；运用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等材料表征手段，深入分析催化剂的晶体结构、微观形貌、元素组成和化学状态等，揭示催化剂结构与性能之间的内在联系。

阴极氧还原反应机理研究：借助原位光谱技术（如原位傅里叶变换红外光谱、原位拉曼光谱等）和理论计算（