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室温消除NO催化剂：制备、性能与机理的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

1.1.1NO的危害

氮氧化物（NOx）作为大气中的主要污染物之一，对环境和人类健康造成了诸多严重危害，其中一氧化氮（NO）扮演着关键角色。

在环境方面，NO是形成酸雨的重要前体物。排放到大气中的NO，在一系列复杂的光化学反应和氧化作用下，首先被氧化为二氧化氮（NO?），NO?进一步与大气中的水汽结合，形成硝酸（HNO?）。当这些含有硝酸的雨水降落到地面，就会导致土壤和水体的酸化。土壤酸化会破坏土壤的酸碱平衡，使土壤中的养分流失，影响植物对营养元素的吸收，抑制植物的生长和发育，导致农作物减产、森林植被退化。水体酸化则会改变水生生态系统的化学性质，使许多水生生物难以生存，破坏水生态平衡，影响渔业资源的可持续发展。

NO也是引发光化学烟雾的关键因素。在阳光照射下，NO与挥发性有机化合物（VOCs）发生一系列复杂的光化学反应，生成臭氧（O?）、过氧乙酰硝酸酯（PAN）等二次污染物。光化学烟雾不仅会使大气能见度降低，影响交通出行安全，还会对人体健康产生严重威胁。高浓度的臭氧会刺激人的呼吸道，引发咳嗽、气喘、呼吸困难等症状，长期暴露在含有臭氧的环境中，还可能导致肺部功能下降，增加患呼吸道疾病和心血管疾病的风险。

在人体健康方面，NO对呼吸系统的危害尤为显著。NO进入人体后，会与呼吸道中的水分反应，生成具有腐蚀性的亚硝酸和硝酸，刺激和损伤呼吸道黏膜，引发咳嗽、咳痰、气喘等症状，加重哮喘、慢性支气管炎等呼吸道疾病患者的病情。此外，NO还可能影响人体的心血管系统。它可以通过血液循环进入血液，与血红蛋白结合，降低血红蛋白的携氧能力，导致组织缺氧，进而引发心血管系统的一系列生理变化，增加心脏病发作和中风的风险。

1.1.2传统脱硝技术局限性

为了控制NO的排放，目前工业上广泛应用的传统脱硝技术主要包括选择性催化还原法（SCR）和选择性非催化还原法（SNCR）等。然而，这些传统技术在实际应用中存在诸多局限性。

SCR技术通常需要在较高的温度（一般为250-450℃）下才能保证催化剂具有良好的活性，从而实现高效脱硝。这就要求该技术必须安装在锅炉省煤器与空气预热器之间的高温区域，在此区域，烟气中往往含有大量的粉尘和二氧化硫等杂质。粉尘会对催化剂表面造成磨损，使催化剂的活性位点减少，降低催化效率；二氧化硫则可能与催化剂发生反应，导致催化剂中毒失活，从而影响脱硝效果，并且需要定期对催化剂进行吹扫和更换，增加了运行成本和维护工作量。此外，SCR技术使用的催化剂多为钒钛系催化剂，钒元素具有一定的毒性，在催化剂的生产、使用和废弃处理过程中，可能会对环境造成潜在的污染风险。

SNCR技术虽然不需要催化剂，但其脱硝反应温度窗口较窄，一般在850-1100℃之间。在实际工业应用中，要精确控制反应温度在这个范围内难度较大，温度过高或过低都会导致脱硝效率大幅下降。而且，SNCR技术的氨逃逸率较高，未反应的氨气排放到大气中，会与空气中的酸性气体反应生成铵盐，形成二次污染，如造成大气气溶胶浓度增加，影响空气质量，还可能对周围的生态环境和建筑物造成损害。

除了上述两种主流技术外，还有一些其他的传统脱硝方法，如吸附法、氧化吸收法等。吸附法存在吸附容量有限、吸附剂再生困难等问题；氧化吸收法需要使用大量的氧化剂和吸收剂，成本较高，且容易产生二次污染。这些传统脱硝技术的局限性，促使人们不断寻求新的脱硝方法和技术，开发在室温条件下能够高效消除NO的催化剂，成为解决NO污染问题的关键研究方向之一。室温消除NO催化剂的研究，不仅可以克服传统脱硝技术在温度条件、催化剂中毒、成本和二次污染等方面的不足，还能够为实现更高效、更环保的脱硝提供新的途径和方法，对于改善大气环境质量、保护人类健康具有重要的现实意义。

1.2国内外研究现状

近年来，室温消除NO催化剂的研究在国内外受到了广泛关注，众多科研团队围绕不同类型的催化剂展开了深入研究，取得了一系列重要进展。

在催化剂种类方面，过渡金属氧化物催化剂是研究的热点之一。铜锰复合氧化物催化剂表现出了优异的室温催化氧化NO性能。王欢等人采用两次沉淀法制备了无载体铜锰复合氧化物催化剂，系统考察了原料液[Cu]/[Mn]比、焙烧温度、焙烧时间等因素对催化剂性能的影响。结果表明，在[Cu]/[Mn]=1/6，焙烧温度300℃，焙烧时间8h条件下制备的催化剂具有最优活性，在室温下，且不引入任何还原剂的情况下，可在6h内将107mg/m3的NO完全消除。原位红外在线检测（FT-IR）结果显示，NO被转化成了亚硝酸盐和硝酸盐，并附着在催化剂表面。此外，钴锰二元氧化物催化剂也展现出良好