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Mn-Al基催化剂的精准设计、创新制备及卓越低温脱硝性能探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化和城市化进程的加速，大气污染问题日益严峻，其中氮氧化物（NOx）作为主要的大气污染物之一，对环境和人类健康构成了严重威胁。NOx主要包括一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）、一氧化二氮（N2O）等，其来源广泛，涵盖了自然源与人为源。自然源涵盖土壤和海洋中有机物的分解、火山爆发、闪电或细菌的活动等；人为源则主要来自于化石燃料的燃烧，像工业锅炉、燃煤电厂、机动车尾气排放等，其中火力发电、锅炉等更是成为氮氧化物最大的工业来源，在城区，机动车尾气排放则贡献了绝大部分的氮氧化物。

氮氧化物给环境和人类健康造成的危害不容小觑。在环境层面，它是臭氧（O3）的重要前体物，与挥发性有机物（VOCs）等在阳光照射下会发生一系列复杂的光化学反应，生成臭氧和光化学烟雾，严重影响城市空气质量。2023年，国内多个城市因光化学烟雾污染，导致空气质量指数（AQI）爆表，对居民的日常生活和出行造成极大不便。氮氧化物也是大气细颗粒中硝酸盐的重要前体物，其排放控制是当前城市大气细颗粒物污染防控的关键环节，大量的氮氧化物排放会导致雾霾天气频发，影响能见度，对交通运输和居民生活造成不利影响。此外，氮氧化物与大气中的水蒸气反应，生成硝酸，是导致酸雨形成的重要原因之一，酸雨会对土壤、水体和生态系统造成严重损害，影响农作物生长、破坏森林生态系统，还会腐蚀建筑物和文物古迹。在人类健康层面，高浓度的氮氧化物会损害人体的呼吸系统和循环系统，导致一系列疾病。例如，二氧化氮具有强刺激性臭味，是引起支气管炎等呼吸道疾病的有害物质，长期暴露在含有氮氧化物的环境中，会增加患肺癌、心血管疾病的风险。

为了有效控制氮氧化物的排放，脱硝技术应运而生。脱硝技术是指通过特定的工艺过程，将废气中的氮氧化物转化为无害的氮气（N2）和水（H2O），从而降低其对环境的污染。目前，常见的脱硝技术主要包括选择性催化还原法（SCR）、选择性非催化还原法（SNCR）等。其中，SCR技术因其具有较高的脱硝效率（可达到85%以上）、二次污染小且运行条件温和等优点，成为应用最为广泛的脱硝技术之一。而催化剂作为SCR技术的核心，对脱硝效率起着决定性作用。

传统的SCR催化剂主要以V2O5-WO3/TiO2基催化剂为主，虽然其在高温（300-400℃）工况下表现出优异的脱硝效率，但存在温度窗口较窄、钒有毒易造成再次污染、操作温度窗口窄、成本高、易产生危废等不足。在实际应用中，许多工业废气的温度往往低于300℃，此时传统的V2O5-WO3/TiO2基催化剂脱硝活性较差，无法满足高效脱硝的要求。因此，开发在低温下（300℃）具有高活性的脱硝催化剂，成为当前脱硝领域的研究热点。

Mn-Al基催化剂作为一种新型的低温脱硝催化剂，近年来受到了广泛的关注。Mn元素（3d54s2）的d轨道电子处于半充满状态，电子容易迁移，使其具有多种价态，不同价态的相互转化赋予了Mn良好的氧化还原性，能有效促进NH3-SCR反应的进行。而Al元素的引入可以改善催化剂的物理结构和化学性质，提高催化剂的比表面积、稳定性和抗中毒性能。例如，通过合理的制备方法，可以使Al与Mn形成特定的晶体结构，增加催化剂的活性位点，提高催化剂对氮氧化物的吸附和转化能力。此外，Mn-Al基催化剂还具有成本较低、制备工艺简单等优点，在低温脱硝领域展现出了巨大的研究价值和应用潜力。

综上所述，开展Mn-Al基催化剂的设计、制备及低温脱硝性能研究，对于解决当前氮氧化物污染问题、推动脱硝技术的发展具有重要的现实意义。通过深入研究Mn-Al基催化剂的结构与性能关系，优化催化剂的制备工艺，有望开发出具有高活性、高稳定性和抗中毒性能的低温脱硝催化剂，为工业废气的净化提供更加高效、经济的解决方案。这不仅有助于改善大气环境质量，保护生态平衡，还能为相关企业降低脱硝成本，提高经济效益，实现环境效益与经济效益的双赢。

1.2国内外研究现状

在Mn-Al基催化剂的设计方面，国内外学者主要从活性组分的选择与负载、助剂的添加以及载体的优化等角度展开研究。在活性组分方面，众多研究聚焦于Mn的不同价态及负载量对催化剂性能的影响。有研究表明，Mn的多种价态（如Mn2+、Mn3+、Mn4+）在脱硝反应中发挥着不同作用，其中Mn4+具有较强的氧化能力，能促进NO向NO2的转化，有利于提高脱硝效率。通过控制制备条件来调控Mn的价态分布，成为优化催化剂性能的重要手段。在助剂添加方面，Ce、Fe、Cu等元素常被用作助剂引入Mn-Al基催化剂中。Ce具有良好的储氧