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催化分解N?O的复合金属氧化物催化剂研究

摘要

一氧化二氮（N?O）作为一种强效的温室气体，其全球变暖潜能值是二氧化碳的310倍，对环境和人类健康构成严重威胁。催化分解技术被认为是最具前景的N?O减排方法之一，而复合金属氧化物催化剂因其独特的性能受到广泛关注。本文综述了复合金属氧化物催化剂在N?O催化分解中的研究进展，详细讨论了催化剂的组成、结构与性能之间的关系，总结了提高催化剂活性和稳定性的策略，并对未来的研究方向进行了展望。

关键词

N?O催化分解；复合金属氧化物；催化剂性能；研究进展

一、引言

1.1N?O的危害

N?O在大气中的浓度虽然相对较低，但由于其长寿命和高全球变暖潜能值，对全球气候变化产生着不可忽视的影响。除了加剧温室效应外，N?O还会在平流层中与臭氧发生反应，导致臭氧层的破坏，进而增加地球表面紫外线的辐射强度，对生物多样性和人类健康造成损害。此外，N?O对人类健康也有直接危害，如引起神经损伤、肾脏和肝脏疾病等。

1.2N?O的来源

N?O的排放来源主要包括自然源和人为源。自然源如土壤微生物的硝化和反硝化过程、海洋生态系统等。人为源则主要来自工业生产过程，如乙二酸和硝酸的生产、化石燃料的燃烧以及车辆尾气排放等。随着工业化进程的加速，人为源排放的N?O量不断增加，成为大气中N?O浓度上升的主要原因。特别是近年来，随着全球汽车保有量的持续增长，车辆尾气排放中的N?O已引起了广泛关注，最新发布的Euro7法案首次将N?O纳入车辆排放监管范围。

1.3N?O催化分解技术的重要性

为了应对N?O带来的环境挑战，开发有效的N?O减排技术迫在眉睫。N?O的分解方法有多种，非催化分解需要极高的能耗，工作温度通常超过800°C，这在实际应用中成本过高。催化还原技术虽然在低温下具有较高的效率，但所使用的还原剂可能会导致二次污染，并且增加了额外的成本。相比之下，直接催化分解技术因其简单、高效、成本低等优点，被认为是最有前途的N?O减排技术之一。该技术通过催化剂的作用，将N?O直接分解为无害的N?和O?，避免了其他复杂的反应过程和二次污染问题。因此，开发高效的N?O催化分解催化剂成为研究的重点。

二、复合金属氧化物催化剂的研究现状

2.1常见的复合金属氧化物体系

在众多用于N?O催化分解的催化剂中，复合金属氧化物由于其组成和结构的可调控性，展现出了独特的催化性能。常见的复合金属氧化物体系包括Co-Ce、Cu-Al、Fe-Ce等。

Co-Ce复合氧化物：四氧化三钴（Co?O?）因其良好的氧化还原性能，在N?O催化分解中表现出较高的活性，但通常需要300°C以上的温度才能启动反应。氧化铈（CeO?）具有优良的储氧能力和较高的Ce??/Ce3?氧化还原循环效率。将Co与Ce复合形成的Co-Ce复合氧化物，结合了两者的优势，成为一种很有潜力的N?O分解催化剂体系。研究表明，通过共沉淀法制备的不同Co和Ce摩尔比的Co-Ce复合氧化物催化剂，能够显著提高N?O的低温分解活性。其中，Co/Ce=1的催化剂表现出最佳的活性，T??（N?O转化率达到90%时的温度）为375°C，并且在100h以上保持良好的稳定性，明显优于Co?O?尖晶石。

Cu-Al复合氧化物：Cu-Al-Ox复合金属氧化物在N?O催化分解中也具有一定的研究价值。通过调控Cu/Al的摩尔比等制备条件，可以影响催化剂的结构和性能。相关研究对不同Cu/Al摩尔比的Cu-Al-Ox催化剂进行了考察，发现其在N?O分解反应中表现出不同的活性和选择性，这与催化剂的表面结构、活性位点分布等因素密切相关。

Fe-Ce复合氧化物：Fe-Ce复合金属氧化物催化剂在N?O催化分解中具有协同效应。与单一金属氧化物相比，采用共沉淀法制备的Fe-Ce复合金属氧化物展现出更高的活性和稳定性。研究表明，Fe和Ce之间的相互作用改变了催化剂的电子结构和表面性质，促进了N?O的吸附和活化，从而提高了催化性能。

2.2催化剂的制备方法

复合金属氧化物催化剂的性能很大程度上取决于其制备方法。常用的制备方法包括共沉淀法、柠檬酸络合燃烧法、低温络合浸渍法等。

共沉淀法：共沉淀法是制备复合金属氧化物催化剂最常用的方法之一。以制备Co-Ce复合氧化物为例，将Ce(NO?)??6H?O和Co(NO?)??6H?O的混合物溶解在去离子水中，搅拌均匀后加入沉淀剂（如碳酸钾），调整pH值至合适范围，形成沉淀。将得到的浆液在一定温度下搅拌老化，然后洗涤沉淀物至滤液pH值为7。将沉淀物在100°C下干燥