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Co3?/Co2?媒质原位电化学氧化甲醛的机制与效能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

甲醛作为一种常见且危害严重的室内空气污染物，广泛存在于我们的生活环境中。它主要来源于装修材料、家具、粘合剂以及一些生活用品等。新装修的房屋中，各类人造板材如胶合板、刨花板，由于在生产过程中大量使用含甲醛的胶粘剂，会持续释放甲醛。据清华大学环境学院《2020国民家居环保报告》数据显示，在历时4年调研的67624个家庭中，家居甲醛超标率高达31.3%，即便是装修5年以上的房子，仍有8.3%的甲醛处于超标状态。甲醛的危害不容小觑，它是世界卫生组织（WHO）认定的一类致癌物。长期暴露在含有甲醛的环境中，会对人体健康造成多方面的损害。在呼吸系统方面，可引起呼吸道黏膜充血水肿，诱发哮喘等疾病；在神经系统方面，会刺激黏膜系统，导致头痛、失眠、记忆力减退等症状，严重时甚至会损害神经系统，增加患白血病、鼻咽癌等恶性肿瘤的风险。尤其是儿童、孕妇和老人等弱势群体，由于自身免疫力较低，对甲醛更为敏感，受到的危害也更大。

传统去除甲醛的方法，如通风换气法，虽然简单经济，但受天气、季节等因素影响较大，且对于甲醛的持续释放难以彻底解决问题，一旦关闭窗户，甲醛浓度容易反弹。植物吸收法的吸附能力极为有限，即便整个屋子放满绿萝、吊兰等绿植，对室内甲醛浓度的降低效果也不明显。吸附法中常用的活性炭，其吸附容量有限，达到饱和后若不及时更换，会造成二次污染。光催化氧化法对光照条件要求较高，在光线不足的地方反应效率大大降低。因此，开发一种高效、稳定且不受环境条件限制的甲醛去除方法具有重要的现实意义。

原位电化学氧化甲醛技术为解决这一难题提供了新的途径。该技术通过电化学过程，将甲醛直接转化为无害物质，避免了传统方法的诸多弊端。而以Co3?/Co2?为媒质的原位电化学氧化甲醛体系，具有独特的优势。Co3?具有较强的氧化性，能够高效地将甲醛氧化为二氧化碳和水等无害产物。在反应过程中，Co3?被还原为Co2?，随后通过电化学再生又能重新转化为Co3?，从而实现媒质的循环利用，大大提高了反应效率和经济性。这种原位电化学氧化体系不仅能够在常温常压下进行反应，操作条件温和，而且对设备要求相对较低，具有良好的应用前景。深入研究以Co3?/Co2?为媒质的原位电化学氧化甲醛技术，对于有效解决室内甲醛污染问题，改善人们的居住环境，保障人体健康具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在甲醛去除方法的研究领域，国内外学者进行了大量的探索，涵盖了多种技术手段。通风换气法是最基本且常用的方法，通过空气的流通将室内甲醛排出室外。但正如前文所述，其受环境因素制约明显，难以从根本上解决甲醛污染问题。植物吸收法利用植物自身的生理代谢功能来吸附和分解甲醛，有学者研究了绿萝、金边虎尾兰、常春藤、吊兰等植物对甲醛的吸收能力，发现这些植物虽能吸收和分解一些甲醛，但对于污染浓度大的装修型甲醛，其吸收能力十分有限，需要大量摆放并提供持续光照才能起到一定效果。吸附法中，活性炭由于其丰富的孔隙结构，对甲醛具有较强的吸附作用，然而其吸附范围有限，且存在吸附饱和及二次污染问题。

等离子体法利用等离子体的高能活性粒子与甲醛分子发生反应，将其分解去除，但该方法设备复杂，能耗较高。化学方法则是通过添加化学试剂与甲醛发生化学反应，如利用氨基化合物与甲醛反应生成稳定化合物，但可能会引入新的污染物。光催化氧化法以纳米级二氧化钛等光半导体材料为催化剂，在光照条件下将甲醛分解为二氧化碳和水，具有作用时间长久的优点，但对光照条件要求苛刻，且实际环境中的灰尘、油污等会影响其催化效果。热催化氧化法需要在较高温度下进行，能耗较大，对设备要求也较高。

在电氧化甲醛溶液的研究方面，早期主要集中在不同电极和电解液中氧化甲醛的探索。研究发现，电极材料的选择对甲醛氧化反应有显著影响，如贵金属电极上有机小分子的电催化氧化是研究热点之一，其中Au/PAni/GC电极在碱性介质中对甲醛的催化氧化表现出一定的特性。间接电氧化法逐渐受到关注，通过电化学生成强氧化剂，如用电还原生成的H?O?原位降解甲醛，用电氧化生成的OCl?原位降解甲醛，以及用电氧化生成的OCl?和电还原生成的H?O?同时氧化甲醛等方法。也有研究通过钼酸盐和高铼酸盐等媒介间接电氧化甲醛。

以Co3?/Co2?为媒质原位电化学氧化甲醛的研究取得了一定进展。相关研究表明，Co3?能够有效氧化甲醛和甲酸，在不同的实验条件下，如不同的硫酸钴浓度、电流强度、溶液酸碱度、温度以及甲醛初始浓度等因素，对电化学氧化甲醛的效果产生不同程度的影响。在气相中甲醛的去除研究中，也考察了电流、硫酸钴浓度、氧气以及甲醛气体初始浓度等因素对电化学氧化甲醛气体的作