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石墨烯电极与层间裂结技术赋能单分子尺度电输运研究：进展、机制与展望

一、引言

1.1研究背景与意义

随着信息技术的飞速发展，电子器件不断向小型化、高性能化方向迈进，分子电子学应运而生，旨在利用单个分子或分子组装体作为基本构建单元来实现电子器件的功能，这一领域的发展有望突破传统半导体器件的物理极限，满足未来对芯片更高集成度和更低功耗的需求。在分子电子学中，深入理解单分子尺度下的电输运性质是实现分子器件功能化和实用化的关键。

在单分子尺度电输运研究中，电极材料的选择和分子与电极的连接方式对电输运性质有着至关重要的影响。石墨烯，作为一种由碳原子组成的二维材料，具有优异的电学、力学和热学性能，其独特的电子结构赋予了它高载流子迁移率和良好的导电性，使其成为理想的电极材料。采用石墨烯电极能够有效降低接触电阻，减少电子散射，为单分子电输运提供高效的电荷传输通道。此外，石墨烯与分子之间通过较弱的范德华力相互作用，这种非共价连接方式在一定程度上避免了对分子固有电子结构的破坏，有利于保持分子的本征电学性质。

传统的分子结制备技术在精确控制分子与电极的连接以及实现原子级精度的结构调控方面存在一定的局限性。层间裂结技术的出现为解决这些问题提供了新的途径。该技术能够精确构筑具有特定结构的单分子结，实现对分子与电极间相互作用的原子级精确控制，从而为研究单分子尺度下的电输运机制提供了有力的实验手段。通过层间裂结技术，可以在石墨烯电极之间精确地引入单个分子，形成稳定的单分子器件结构，进而系统地研究分子结构、电子态以及分子-电极相互作用对电输运性质的影响。

本研究基于石墨烯电极和层间裂结技术开展单分子尺度电输运研究，具有重要的科学意义和潜在的应用价值。从科学研究角度来看，有望深入揭示单分子尺度下的电输运微观机制，阐明分子结构与电输运性质之间的内在联系，为分子电子学的理论发展提供实验依据；从应用前景方面考虑，研究成果将为设计和开发新型高性能分子电子器件奠定基础，推动分子电子学在高速信息处理、传感器、量子计算等领域的实际应用，促进相关领域的技术革新与发展。

1.2国内外研究现状

在国外，众多科研团队在基于石墨烯电极和层间裂结技术的单分子尺度电输运研究领域取得了一系列重要成果。例如，美国哥伦比亚大学的LathaVenkataraman教授团队利用机械可控裂结技术结合石墨烯电极，研究了多种有机分子的电输运性质，发现分子的共轭结构和与电极的耦合方式对电导有显著影响。他们通过精确控制分子与石墨烯电极的接触，观察到了分子结电导的量子化现象，并对其机理进行了深入探讨。此外，英国兰卡斯特大学的ColinLambert教授课题组在理论计算方面做出了重要贡献，通过量子化学计算和输运理论模拟，深入研究了单分子器件中电子的传输过程，为实验结果的解释提供了有力的理论支持。他们与厦门大学等团队合作，基于层间裂结技术构筑的单分子器件，从理论上分析了分子结构、电子态以及分子-电极相互作用对电输运性质的影响，揭示了一些新的电输运规律。

在国内，厦门大学洪文晶教授课题组在该领域开展了系统而深入的研究工作。他们自主研发了新型的层间裂结技术装置，成功构筑了多种基于石墨烯电极的单分子范德华异质结器件，并对其电输运性质进行了详细表征。实验发现，利用该技术所构筑的单分子范德华异质结表现出与传统分子电子器件中常见的面内输运明显不同的变化规律，相同苯环数量、不同分子结构的异质结器件展现出不同的电输运性质，显示出典型的室温下量子输运特性。北京大学郭雪峰教授团队通过发展基于石墨烯电极的单分子器件制备技术，实现了对单分子化学反应动力学的原位监测，为研究分子尺度下的物理化学过程提供了新的方法和手段。然而，目前该领域仍存在一些亟待解决的问题。一方面，虽然对部分分子体系的电输运性质有了一定的认识，但对于复杂分子结构和多样化分子-电极相互作用下的电输运机制尚未完全明确；另一方面，实验技术和理论计算方法仍有待进一步完善和发展，以实现对单分子电输运性质的更精确测量和更深入理解。在实验方面，如何进一步提高单分子器件构筑的稳定性和重复性，以及如何实现对单分子电输运过程的实时动态监测，仍然是研究的难点。在理论计算方面，如何更准确地描述分子与电极之间的相互作用，以及如何考虑环境因素对电输运性质的影响，也是需要深入研究的课题。

1.3研究目标与内容

本研究旨在利用石墨烯电极和层间裂结技术，深入探究单分子尺度下的电输运机制，揭示分子结构、电子态以及分子-电极相互作用等因素对电输运性质的影响规律，为分子电子学的发展提供理论基础和实验依据，并探索其在新型分子电子器件中的潜在应用。

围绕上述研究目标，开展以下具体研究内容：

基于层间裂结技术的单分子器件构筑：优化层间裂结技术，实现基于石墨烯电极的单分子器件的高