双Rh配合物催化哌啶C-H功能化反应机制的理论研究.docVIP

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双Rh配合物催化哌啶C-H功能化反应机制的理论研究

摘要

哌啶是一种重要的杂环化合物，也是药物合成过程中的基础原料。由于哌啶分子中含若干个C-H键，C-H功能化的位点选择性和立体选择性是一项很大的挑战。近年来，铑催化的C-H功能化反应取得了显著进展。本文采取PBE方法和def2-SVP基组研究了双Rh配合物催化哌啶化合物过程的反应机制。研究表明，催化反应包括三个过程：首先是双铑金属催化剂与重氮化合物配位，形成铑卡宾中间体；接着在铑卡宾中间体的作用下，哌啶的C-H键活化，同时铑卡宾中间体插入到C-H键中，形成新的含有金属-碳键的中间体；最后含有金属-碳键的中间体发生还