室温离子液体中合成方钠石的研究.pdfVIP

维普资讯 V01．27 高等 学校 化 学 学报 No．4 2006年4月 CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSITIES 739—74l [研究快报] 室温离子液体中合成方钠石的研究 马英冲 ，徐云鹏 ，王少君 ，王炳春 ，田志坚 ，余加祜 ，林励吾 (1．中国科学院大连化学物理研究所，大连 116023；2．大连轻工学院化学化工系，大连 116034) 关键词 离子液体热合成法；沸石；方钠石；离子液体 中图分类号 0611．4；O64 文献标识码 A 文章编号 0251-0790(2006}04-0739-03 离子液体是蒸汽压极低的低温融盐，热稳定性高，在有机合成、无机合成和催化等领域具有广泛 的应用 卜 ，故与其相关的研究已成为近期的热点．最近，Cooper等l6和Xu等 首次在离子液体中合 成了A1PO．11等分子筛材料，创造了一种新的分子筛合成方法——离子液体热合成，与传统的水热或 溶剂热合成相比，离子液体热合成具有在较宽的温度范围内可在常压下进行合成的特点． 方钠石晶体为SOD型结构，具有六元环孔道窗口，可以通过水热合成法制备成吸附剂和光致变色 等材料 ；Bibby等 曾通过溶剂热法在乙二醇中合成了纯硅方钠石． 本文以离子液体为溶剂，在常压下采用离子液体热合成方法合成了方钠石分子筛． 1 实验部分 l，1 样品制备 1，乙基．3．甲基咪唑溴盐([emim]Br)离子液体参考文献[2]方法合成．将 NaA10 ， NaSiO ·9H0，NaOH，KOH和去离子水按一定比例在强烈搅拌下均匀混合成硅铝胶，再放入盛有 [emim]Br的玻璃晶化釜搅拌均匀，采用40～150℃油浴加热晶化．配料组成及晶化条件见表 1．晶化 结束后，冷却反应物，加入0．01mol／LNaOH溶液抽滤分离，用0．01mol／LNaOH与丙酮淋洗不滤物 数次，得白色方钠石粉末． Table1 Ionoinic-liquidthermalsynthesisofSOD Sample tl~C Productstructure Relativecrystallinity(％) Sample t／E Productstructure Relatlveerystallinity(％) Tl l5O SOD 27．7 T5 60 SOD l00 T2 l2O S0D 40．6 T6 50 SOD 8l r3 9O S0D 47．7 ，I7 40 Amorphous —— T4 70 S0D 83．1 SOD：socialite；册([emim]Br)：m(Si—A1ge1)=3：1；gelcomposition： (SiO2)：n(A1203)：(Na2O)：(K2O)：(H2O)=2．2：1：4： 1．4：80：crystallizationtime15h． 1．2 样品表征 采用PhilipsCXPertPROX射线衍射仪鉴定物相，Cu地 射线，管压 40kV，电流40 mA，20扫描速度 5~／min．使用JEOLJSN-6460LV型扫描电子显微镜观察产物的形貌． 2 结果与讨论 实验结果表明，将一定组成的硅铝胶以[emim]Br离子液体为溶剂在50～150℃的晶化温度区间 内，采用离子液体热合成方法可以合成方钠石 (SOD)(表 1)．样品T5为纯的方钠石结构 (JSPDF00· 002-0351)，其XRD衍射图谱见图1谱线d． 离子液体热合成晶化温度在50℃以下产物为无定形结构，在70℃以上随着温度的升高方钠石的 XRD峰发生宽化，而相对结晶度则下降．需要指出的是，在晶化温度超过 100℃以后，晶化反应仍然 能在常压下进行，而在常规水热条件下则不能实现．因此，在 100