吸附系统的分析与比较.pdfVIP

第 49 卷 第 3 期 2000 年 3 月 物 　理 　学 　报 Vol . 49 ,No . 3 ,March ,2000 2000/ 49 (03) / 057007 ACTA PH YSICA SIN ICA 2000 Chin . Phys. Soc . 多重散射团簇理论对 CO/ NiO( 100) , NO/ NiO( 100) 吸附系统的分析与比较 庄 　飞 　唐景昌 　何江平 　汪 　雷 (浙江大学物理系 ,硅材料国家重点实验室 ,杭州 　3 10027) ( 1999 年 5 月 14 日收到) ( ) ( ) ( ) 　　用多重散射团簇 M SC 理论对 CO/ NiO 100 和 NO/ NiO 100 吸附系统的 C 1 s 近边 X 射线吸收精细结构 ( ) ( ) N EXA FS 和 N 1 s N EXA FS 谱进行了详细的计算和分析. 理论计算表明 CO/ NiO 100 是弱物理吸附 ,CO 分子与 表面的多极静电相互作用很弱 , σ共振不依赖 C —O 键长的变化 ,M SC 方法分析表明 ,CO 是以 C 原子朝下 ,吸附在 衬底的Ni —O 键桥上 ,可靠性因子计算显示 C 原子的吸附位置距 Ni 原子 0 09 nm ,CO 分子中 C 原子距衬底的吸 附高度为 0 3 1 ±0 0 1 nm ,CO 分子倾斜角不大于 25°. 理论计算证实 NO/ NiO ( 100) 是弱化学吸附 ,σ共振明显地依 赖 N —O 键长而变化 ,NO 分子倾斜角的范围为 35°—55°,NO 键长为 0 118 nm ,NO 分子的吸附高度为 0 20 nm . 分 析了 CO/ NiO ( 100) C 1 s N EXA FS 谱中共振峰的物理起因 ,讨论了物理吸附与化学吸附物理机制的差别. PACC : 7870D ; 6820 Capp us 测量了 CO/ NiO ( 100) 体系的热脱附谱 , 1 　引 言 该体系的吸附能约为 32 6 —3678 J / mol ,而 N O 在 相同表面的吸附能却为 5 1 J / mol ,显示出 CO 分子 近年来 ,对于小分子在岩盐型氧化物表面上吸 与表面 的作用很弱. 另外 , Pohlchen 等人 以 CO 附的研究引起了极大的兴趣. 尤其是 CO ,N O 在岩 NiO H 团簇模拟 CO/ NiO ( 100) 吸附系统[5 ] ,用从 5 8 ( ) ( ) 盐型氧化物 例如 ,NiO ,CoO 非极性面 100 面上的 头计算法计算出 CO 分子的吸附能为 008 eV ,CO 研究工作具有一定的代表性[ 1 ,2 ] . Kuhlenbeck 等人 的吸附高度为 029 1 nm . 他们判断这个系统属于物 曾用从头计算法对 N O/