La取代对甲烷燃烧催化剂钡铁六铝酸盐性能促进作用的研究.pdfVIP

石 油 化 工 PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2004年第33卷增刊 La取代对甲烷燃烧催化剂钡铁六铝酸盐 性能促进作用的研究 蒋 政，侯红霞，郝郑平，康守方，胡 春 (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) [摘要]』用碳酸铵水溶液共沉淀法制备Ba。一，L虬FeAlllOl9-。六铝酸盐型催化剂，以甲烷燃烧为探针反应考察催化剂的 氧化活性。甲烷催化燃烧的结果表明，La部分取代Ba可以提高催化剂的甲烷燃烧活性，随La取代量的增加，催化剂的 起燃温度发生规律性变化，镧、钡之间存在最佳配比，其中活性最好的催化剂为Ba0：‰。FeAI-。O。。一。，其催化甲烷燃烧 1200℃／5 h焙烧呈现典型的六铝酸盐结构特征，不同温度的焙烧实验表明，搀杂镧能够促进六铝酸盐相的形成。Diffuse [关键词]镧搀杂；铁取代型六铝酸盐；烷催化燃烧；协同作用 426．83 [中图分类号]TQ [文献标识码】A 与传统的甲烷均相燃烧相比，稀薄甲烷催化燃 烧是一项环境友好的燃烧技术，能使均相燃烧条件 1实验部分 下产生的环境污染物如CO、NO。UHCs(Unburned 1．1催化剂的制备 Hydrocarbons)等达到超低甚至零排放。然而，通常 催化剂难以满足催化燃烧的苛刻条件(水热和氧化 按目标产物的化学计量比配置Fe(NO，)扑 性气氛)，因此高活性的高温稳定型催化剂对实现 催化燃烧的工业化推广应用至关重要¨。o。目前， 燃烧催化剂的研究广泛集中在负载型铂／钯催化剂 用试剂均为分析纯。将混合盐溶液迅速倒人饱和 上，这类催化剂不仅价格昂贵而且在600—800℃时 (NH。)：CO。溶液中，剧烈搅拌，体系的温度控制在 易于失活M1；过渡金属钙钛矿氧化物催化剂的活性 60℃，继续剧烈搅拌所得浆液2h，过滤洗涤至中性， 接近贵金属催化剂。卜9|，但是这类催化剂的比表面 滤饼于60℃烘干，120oC过夜，得到前体。将所得各 积较低，难以克服高空速下的传质限制。六铝酸盐 前体分别于500，800，1200oC焙烧5h，升温速度 及取代型六铝酸盐被认为的高温催化燃烧最有应用 2oC／min。根据组成各催化剂分别简单标记为Bah 前景的催化剂和活性载体，由于六铝酸盐具有特殊 的各向异性层状结构，颗粒高温生长需要较高的自 由能，从而抑制了材料的烧结¨。J。六铝酸盐的制 1．2 XRD表征 备方法主要包括：sol—gel法HJ、反相微乳液技术∞o 试样的物相研究在日本理学D／MAX—RB型x 和简单共沉淀法¨o。虽然六铝酸盐经1200oC以上 高温焙烧后拥有较高的比表面积和催化活性，然而， 源波长A=O．15418 简单组成的六铝酸盐的低温燃烧活性仍难以得到有 kV、120 020)进行的，操作条件为40 mA。BET比表 效的提高。较早的研究表明旧o，La部分取代Ba对 面积测定在Quanta 六铝酸盐催化剂的燃烧活性有所促进，因此在不影 响催化剂稳定性的前提下，通过掺杂稀土元素优化 进行的。试样的程序升温还原在特制的装置上进行， 催化剂的组成不失为一种可行的途径。