57Fe穆斯堡尔谱研究Ir-Fe催化剂用于CO选择氧化反应.pdfVIP

饪 七 掘 2Ol0 ChineseJournalofCatalysis V01．31No．11 文章编号：0253．9837(2010)11-1335-07 国际版 DOI：10．1016／S1872—2067(10)60122—2 研究论文：1335～1341 57Fe穆斯堡尔谱研究Ir．Fe催化剂用于CO选择氧化反应 刘 阔 ，一，张万生1王军虎 ，王爱琴1黄延强 ，金长子 ，沈俭一 ，张 涛 中国科学院大连化学物理研究所催化基础 国家重点实验室，辽宁大连 116023 中国科学院研究生院，北京100049 南京大学化学化S-学院，江苏南京210093 摘要 ：采用不同浸渍顺序制备 了三种Ir—Fe催化剂，其CO选择氧化 (PROX)反应活性差别很大，其 中共浸渍的Ir-Fe催化剂活性 最高．吸附量热研 究表 明，三种催化剂 的H2和CO吸附存在差别．通过对三种催化剂还原后 、再氧化和反应后准原位 ”Fe穆斯堡 尔谱的研 究，得到各种Fe物种信息．结果表 明，三种制备方法影响催化剂中I卜Fe相互作用强度，导致催化剂中Fe物种的氧化还 原性能不同．催化剂 中Fe。(a)的含量与CO转化率呈正比关系，Fe2f(a)是PROX反应过程 中活化氧 的活性 中心．浸渍顺序改变 了Ir．Fe间相互作用强度，从而改变Fe (a)物种含量 ，影响PROX反应活性．Ir-Fe问的相互作用可 以稳定活化氧 的Fe (a)物种， 为今后研究金属．金属间的相互作用提供借鉴． 关键词：一氧化碳：选择氧化；铱；铁；准原位穆斯堡尔谱；吸附量热；金属一金属相互作用 中图分类号：0643 文献标识码 ：A 57FeM OssbauerSpectroscopyofIr-FeCatalystsforPreferential CO OxidationinH2 LIUKuo ，ZHANGW ansheng ，WANG Junhu ，WANGAiqin，HUANGYanqiang，JIN Changzi， SHEN Jianyi ．ZHANGTao， StateKeyLaboratoryofCatalysis,DalianInstituteofChemicalPhysics，ChineseAcademyofSciences，Dalian116023Liaoning,China GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beoing100049,China DepartmentofChemistry,NanjingUniversiyt,Nanjing210093，Jiangsu，China Abstract：New insightsontheinteractionbetweenIrandFeoxidearereported．ThreeIr-Fecatalystswerepreparedbydifferentimpregna— tionsequencesofanA1203support．Co—impregnationgaveabe~ercatalystforthepreferentialCOoxidationinH2(PROX)reaction．Micro— calorimetrydatashowedthattheadsorptionofCOnadH2weredifferent．QuasiinsituM6ssbauerdataofthethreecatalystsafterreduction， reoxidation，andPROX reactionshowedthatas~onginteract