ZSM-5／Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征.pdfVIP

第 29卷 第 12期 催 化 学 报 2008年 12月 Vo1．29No．12 ChineseJouFnalo{Catalysis December2008 文章编号 ：0253—9837(2008)l2—1247—06 研究论文：I247～1252 ZSM．5／Silicalite．1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征 童伟益 ， 孔德金 ，一， 刘志成 ， 郭杨龙 ， 房鼎业 (1结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室，华东理工大学工业催化研究所 ，上海 200237； 2 中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海 201208； 3华东理工大学化工学院，化学工程 国家重点实验室，上海 200237) 摘要：以圆柱形 ZSM一5为核 ，用柠檬酸对其外表面进行预处理后，在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛．通过 X 射线衍射、扫描电镜、透射 电镜、N 吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征，并以甲苯歧化和 1，3，5一三 甲苯裂化为探针 反应对分子筛性能进行了考察．结果显示，产物是以ZSM．5为核 、silicalite一1纳米晶为壳的两相复合微孔分子筛材料；在含氟 体系中ZSM一5外延生长出了致密壳层；全硅壳层的覆盖度约达到97％，核壳分子筛的外表面酸位随之减少，但基本保持孔 道内的酸性 ． 关键词 ：核壳；ZSM 5；silicalite一1；外延共生 ；二次生长 ；氟化物 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A SynthesisandCharacterizationofZSM-5／Silicalite-1Core-Shell Zeolitewith aFluoride-ContainingHydrothermalSystem TONGWeiyi，KONGDejin，，” ，LIUZhicheng。，GUOYanglong ，FANGDingye。 (】LaboratoryforAdvancedMaterials，ResearchInstituteofIndustrialCatalysis，EastChinaUniversity Scienceand Technology，Shanghai200237，China；2ShanghaiResearch Institute PetrochemicalTechnology，SINOPEC， Sha ·ai201208，China；3StateKeyLaboratoryofChemicalEngineering，SchoolofChemical Engineering，EastChinaUniversityof ScienceandTechnology，Shanghai200237，China) Abstract：CylindricaIZSM一5wasusedasacorematerial，then itssurfaeewaspretreatedwith citricacid，andfinallyasecondary growthwasperforreedinasystem containingfluoridetoform core．shellzeolite．TheobtainedproductswerecharacterizedbyXRD， SEM ，TEM ，N2adsorption，andNH3一TPD．Theperfc)rmancewasinvestigatedbyprobereactionsoftoluenedispr。portionationand 1，3，5-trimethylbenzenecracking．Theresultsobtainedprovedtheformationofamicro—compositewith aZSM一5 coreandapoly— nano—silicalite一1shel1．ThecoreZSM一5showedacompactshel