可见光下氮掺杂二氧化钛对有机污染物的降解动力学研究.pdfVIP

生态环境学报 2010, 19(3): 513-517 Ecology and Environmental Sciences E-mail: editor@ 可见光下氮掺杂二氧化钛对有机污染物的 降解动力学研究 1* 1 2 秦好丽 ，安娅 ，古国榜 1. 贵州师范大学化学与材料科学学院，贵州 贵阳 550001 ；2. 华南理工大学化学与化工学院，广东 广州 510641 摘要：温和条件下以碳酸铵为氮源，采用溶胶凝胶法制备氮掺杂二氧化钛粉末，以 XRD 、UV-Vis 漫反射吸收光谱以及 BET 等手段对掺杂二氧化钛进行了表征。通过吸附等温线的计算以及可见光催化活性的测定，考察了氮掺杂二氧化钛对巯基苯并 噻唑的降解动力学。结果显示，实验范围内所制备的样品均为锐钛矿相，样品粒径随 N/Ti 配比的增加而增大；氮的掺杂产 生更多的孔结构和多样孔型，增大了光催化剂对有机物的吸附能力，且氮的掺杂增强了二氧化钛在可见光区的光吸收。通过 Langmuir-Hinshelwood 积分动力学模型对表观速率常数、吸附平衡常数及反应速率常数的分析，表明氮的掺杂有效地改善了 二氧化钛的可见光活性，其中吸附能力的增大对表观速率常数的提高有更显著的贡献。 关键词：二氧化钛；氮掺杂；可见光 中图分类号：X132 ；O643 文献标识码：A 文章编号：1674-5906 （2010 ）03-0513-05 继 Asahi 等[1]采用气相渗入法制备了具有可见 碾磨并过 150 目分样筛，得到纯二氧化钛粉末，记 光活性的氮掺杂二氧化钛后，非金属掺杂二氧化钛 为 0#。 成为目前可直接利用太阳能进行光催化的研究热 氮掺杂二氧化钛粉末的制备为：同样将 a 、b 点之一。研究人员采用了不同制备方法，诸如溅射 液混合以及强力搅拌 30 min 后，分别将不同量的 1 法[2-3] 、脉冲激光沉积[4-5] 、水解法[6-7] 、机械力化学 mol·L-1 碳酸铵（N / Ti 配比分别为 4 、8、12、20 、 法[8-9] 、气相渗入法[1,10] 、溶胶凝胶法[11-12] 以及溶剂 24 、28 、32 mol% ）加入到混合液中，继续搅拌60 热法[13-14] 等对非金属掺杂二氧化钛做了一定的研 min 。室温下静置 24 h ，干燥、碾磨、煅烧、再次 究。其中涉及光催化降解污染物的讨论，均认为符 碾磨过筛，得到系列氮掺杂二氧化钛粉末，分别记 合 Langmuir-Hinshelwood （L-H ）方程的表观一级 为 1#、2 # 、3 #、4# 、5 #、6#、7#。 反应模型。而对于 L-H 方程的积分模型是否可简化 1.2 表征 为一级反应，以及有机物在 TiO2 上的吸附量与光催 采用日本 Hitachi 公司生产的 U-3010 紫外可见 化速率之间关系的研究鲜见报道。本实验选用碳酸 光谱仪（UV-Vis ）测量催化剂在300~700 nm 波长 铵为氮源，室温下运用溶胶凝胶法制备了具有可见 范围内的漫反射吸收光谱。利用日本 D/max-ⅢA 型 光活性的氮掺杂二氧化钛光催化剂粉末，采用 X 衍射仪（XRD ）分析晶型结构。测试条件为：室 XRD 、BET 、UV-Vis 漫反射光谱等手段进行了表征。 温 CuKα1 源，30 kV ，30 mA。BET 测定采用美国 以巯基苯并噻唑（MBT ）水溶液为光催化体系考察 麦克仪器公司快速比表面积和孔径分布测定仪 了其降解动力学，通过吸附等温线的测定，采用 L-H ASAP2010 ，实验条件为：以氮气为